Atmospheric aging of the biomass burning organic aerosol: from the secondary organic aerosol production protential to the modification of the chemical fingerprint at the molecular level
Vieillissement atmosphérique de l'aérosol de combustion de biomasse : du potentiel de formation d'aérosol organique secondaire à la modification de l'empreinte chimique à l'échelle moléculaire
Résumé
Biomass burning is in winter a main source of air pollution by particulate matter, especially in
France. While primary emissions have been characterized extensively before, few studies have
addressed the aging of these emissions in the atmosphere and large uncertainties remain.
Therefore, the objectives of this thesis was to study in a smog chamber the aging of the aerosol
emitted by 3 different woodstoves used for residential heating (fabricated from between 2000
and 2010, and representative of the policy engaged by the French environmental agency to
renew the appliances across the country), with a specific focus on the Secondary Organic
Aerosol (SOA) production potential and the modification of the chemical fingerprint of the
emissions at the molecular level during their transport in the atmosphere. The experiments
showed the SOA production potential can be significant. The OA concentration can be
increased by up to a factor of 7 (1.5 – 7.1) after being aged in the smog chamber with a time
equivalent to 5 hours in the atmosphere. The study also further demonstrated the influence of
the combustion efficiency on the emissions and implicitly the role of the operator. The study
of the composition of the aerosol at the molecular level showed the formation of compounds,
likely to serve as markers for aged biomass burning, mainly nitrocatechols. Finally, the work
also illustrates the influence of the volatilization of levoglucosan, main marker of biomass
burning, during the dilution process occurring in the atmosphere, and challenges the
pertinence of the degradation rate constant determined previously in smog chamber.
La combustion de bois, ou plus largement de la biomasse, est une source de pollution très
importante en particules atmosphériques en hiver, particulièrement en France. Si les émissions
primaires ont été étudiées depuis de nombreuses années, il existe de grandes incertitudes sur
le devenir de ces émissions dans l’atmosphère. Le travail de thèse a donc porté sur l’étude du
vieillissement en chambre de simulation atmosphérique de l’aérosol émis par 3 appareillages
pour le chauffage au bois (conçus entre 2000 et 2010 et représentatifs de la politique de
renouvellement mis en place par l’ADEME), avec un intérêt particulier pour le potentiel de
formation d’aérosol organique secondaire (SOA) et la modification de l’empreinte chimique à
l’échelle moléculaire au cours du transport atmosphérique. Les expériences ont montré un
potentiel de formation de SOA très important. La concentration en OA peut ainsi être
multipliée par 7 (1.5 – 7.1) entre l’émission et après un temps de résidence atmosphérique
équivalent à 5 h. Cette étude met également en évidence l’impact de l’efficacité de combustion
sur les facteurs d’émission et par conséquent le rôle crucial de l’opérateur. L’étude à l’échelle
moléculaire a mis en évidence la formation de composés susceptibles de servir de marqueurs
de combustion de biomasse âgée, principalement des nitrocatéchols. Enfin, cette étude
démontre le rôle clé de la volatilisation du lévoglucosan, principal marqueur organique de la
combustion de biomasse, au cours du processus de dilution dans l’atmosphère, et pose
clairement la question de la pertinence des constantes cinétiques de dégradation
préalablement calculées en chambre de simulation atmosphérique.
Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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