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Hdr Année : 2023

Near-surface hydrodynamics and transport of polymeric and colloidal soft matter

Joshua D Mcgraw

Résumé

Soft condensed matter is ubiquitous in nature and daily life, and is commonly made to flow in confined spaces. In this context, the present manuscript deals with the transport and flow of polymer molecules and colloidal particles near, and making up, a diverse set of boundaries and interfaces. In a first part, we describe the free-interface flow of thin polymer films. Surface tension thus dominates the driving force for flows, this latter in particular mediated by interfacial phenomena and viscosity. Polymer-chain adsorption, near-surface chain organisation, and monomer-scale substrate modifications are shown to produce order-of-magnitude effects in the slip hydrodynamic boundary condition. Conversely, this latter con- dition is shown to play a dominant role in the free-surface morphology during flow. The surface morphology is indeed shown to permit a diagnosis between free-surface, sub-glass-transition flow, and bulk, full-film liquid flows. Then, tracking colloidal particles in the first micron near a solid-liquid surface, we address the slippage of semi-dilute polymer solutions using evanescent-wave microscopy. Such a technique also permits investigation of near-surface particle transport. We particularly study Taylor dispersion, that is the enhancement —compared to pure Brownian motion— of particle spread- ing due to advection-diffusion coupling, in pre-asymptotic temporal regimes and near interfaces. We show first that initial spreading laws are highly dependent on the initial distribution of particles, with a crossover between linear and quadratic temporal dispersion. Second, we show that surface-induced depletions may affect an order-of-magnitude reduction in the expected spreading rates in confinement. In a last part, we consider fluid-structure interactions in two soft-matter contexts. First, the classical Reynolds drainage problem is considered theoretically for the case in which the solid is poroelastic and with a permeable interface. We demonstrate a diffusive crossover between purely incompressible and compressible responses. Second, soft-hydraulic flows are treated in the transient regime, combining theory and experi- ment to show that microfluidic channel relaxation can vary by orders of magnitude as a result of soft-boundary-mediated channel inflation. Our collected works highlight the molecular-level sensitivity of near-surface flow, and how softness can impact hydrodynamics in the micro- and nano-fluidic domain.
La matière molle est omniprésente dans la nature et dans la vie quotidienne, et elle est couramment amenée à s'écouler dans des espaces confinés. Dans ce contexte, ce manuscrit traite du transport et de l'écoulement de polymères et de particules colloïdales au voisinage de bords et d'interfaces. Dans une première partie, nous décrivons l'écoulement à surface libre de films minces de polymères. La tension superficielle est la force motrice dominante des écoulements, cette dernière étant notamment médiée par les phénomènes interfaciaux et la viscosité. L'adsorption des chaînes de polymères, l'organisation des chaînes près de la surface et les modifications du substrat à l'échelle de la taille du monomère ont un impact majeur sur la condition limite hydrodynamique de glissement. Inversement, cette dernière condition joue un rôle prédominant dans la morphologie de la surface libre pendant l'écoulement. Il est en effet démontré que la morphologie de la surface permet d'établir si les écoulements se passent uniquement à la surface libre, en dessous de la transition vitreuse, où si les écoulements pénètre la profondeur du film complet, au dessus de la susdite transition. Ensuite, en suivant des particules colloïdales évoluant à moins d'un micron d'une interface solide-liquide, nous étudions le glissement des solutions de polymères semi-diluées par microscopie à ondes évanescentes. Cette technique permet également d'étudier le transport de particules près de la surface. Nous étudions en particulier la dispersion de Taylor, c'est-à-dire l'augmentation de l'étalement des particules ---par rapport au mouvement brownien pur--- grace au couplage entre advection et diffusion. Cet effet est étudié dans les régimes à temps court et près des parois. Nous montrons tout d'abord que les lois d'étalement initiales dépendent fortement de la distribution initiale des particules, avec un croisement entre la dispersion temporelle linéaire et quadratique. Deuxièmement, nous montrons que les appauvrissements induits par l'interface peuvent entraîner une réduction d'un ordre de grandeur des taux d'étalement attendus en milieux confinés. Dans une dernière partie, nous considérons les interactions fluide-structure dans deux contextes de matière molle. Tout d'abord, le problème classique de drainage de Reynolds est étudié théoriquement dans le cas où le solide est poroélastique avec une interface perméable. Nous démontrons un croisement diffusif entre les comportements purement incompressibles et compressibles. Deuxièmement, les écoulements hydrauliques près de parois mous sont traités dans le régime transitoire, en combinant théorie et expérience pour montrer que la relaxation des canaux microfluidiques peut varier de plusieurs ordres de grandeur en raison du gonflement des canaux. Les travaux que nous avons rassemblés mettent en évidence la sensibilité au niveau moléculaire de l'écoulement près de la surface et la manière dont sa faible rigidité peut avoir un impact sur l'hydrodynamique dans le domaine de la micro- et nano-fluidique.
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Dates et versions

tel-04314388 , version 1 (29-11-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04314388 , version 1

Citer

Joshua D Mcgraw. Near-surface hydrodynamics and transport of polymeric and colloidal soft matter. Soft Condensed Matter [cond-mat.soft]. Université PSL (Paris Sciences & Lettres), 2023. ⟨tel-04314388⟩
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