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Theses Year : 2016

Polarization-Resolved Nonlinear Microscopy in Metallic and Ferroelectric Nanostructures for Imaging and Control in Complex Media

Microscopie nonlinéaire polarisée dans les nanostructures métalliques et ferroélectriques pour l'imagerie et le contrôle dans les milieux complexes

Carolina Rendón Barraza
  • Function : Author

Abstract

Nonlinear signals from metal and crystalline nanostructures are known to be highly polarization-dependent, due to their local symmetry properties originating from their bulk and/or surface responses. In nanostructures of sizes below the diffraction limit, polarized signals are generally analyzed by averaging polarization dependencies over the spatial extent of their diffraction-limited image spot (~300 nm). This approach misses however the possibility to exploit the spatial specificity of their polarization response. In this work, we develop a novel polarized nonlinear microscopy method that exploits sub-diffraction resolution information. Fourier analysis of the polarization modulated nonlinear signal is performed on over-sampled, drift-corrected images (50 nm pixel size). Even though the resulting nonlinear image is a diffraction-limited spot size, the information gained by polarization-induced modulation signals provides a higher level of spatial selectivity that is directly related to the local optical response of the investigated system, at a scale below the diffraction limit. The gain in spatial scale is due to the additional spatial sensitivity brought by polarization. This approach is applied to polarized second harmonic generation imaging in plasmonic nanostructures (150 nm size) of multi-branched shapes, in which the vectorial nature of the local field confinement can be retrieved with a resolution of 40 nm using polarized nonlinear microscopy. We also demonstrate the possibility to image spatial heterogeneities within crystalline ferroelectric BaTiO3 nanoparticles of 100 nm to 500 nm size, emphasizing in particular the existence of a centrosymmetric shell in small size structures. At last, KTiOPO4 nanocrystals which are ideal candidates for well-reported efficient nonlinear emission, have been used as nanoprobes of spatial local polarization states of a focused beam. We have developed a method based on phase and polarization wavefront shaping to create any desired sub-resolution vectorial pattern and studied the possibility to measure locally such polarization state exploiting the sum frequency polarized signal from such crystals. These studies show promising applications in the use of coherent vectorial probes in complex media.
Les signaux non linéeaires venant de nanostructure métallique et cristallines sont connus pour être fortement dépendant à la polarisation. Ceci est du à leur propriété de symétrie locale, c'est a dire de leur réponse volumique ou surfacique. Les signaux de polarisation venant de nanostructures de taille inférieur à la limite de diffraction sont mesurés avec un spot limité par la diffraction (~300 nm) ce qui représente la moyenne du signal. Cette technique a pour défaut de perdre l'information spatiale du signal de polarisation. Nous avons développé une nouvelle méthode de microscopie à polarisation non-linéaire qui exploite l'information en dessous de la limite de diffraction. Une analyse de Fourier d'un signal non linéaire a été faite en dessous de la limite de diffraction sur une image sur-échantillonnée et corrigé par translation (taille du pixel = 50 nm). Le gain en résolution est du à la sensibilité spatiale de la polarisation. Pour ce faire, nous avons mesuré un signal polarisé de seconde harmonique de nanostructures plasmoniques de différentes formes (~150 nm). En effet la nature vectorielle du champs local confiné peut être retrouvé avec une résolution de 40 nm en utilisant la nanoscopy polarisée non linéaire. Nous avons par ailleurs montré que nous pouvons imager l'hétérogénéité spatiale de nanoparticules ferroélétriques cristallines (BaTiO3) de taille allant de 70 nm à 500 nm. Ceci prouve l'existence de coque centrosymétrique dans des petites structures. Enfin, les nanocristaux de KTiOPO4 nanostructures sont les candidats idéaux pour la générations de signaux non linéaires bien maîtrisée. Ils ont été utilisés comme nanosondes de la répartition spatiale des états de polarisation dans des faisceaux focalisés. Nous avons utilisé une méthode à base de contrôle de front d'onde en phase et polarisation pour créer un quelconque faisceau vectoriel sub-résolu, et étudié la possibilité de mesurer localement une telle polarisation en exploitant la génération de somme de fréquence de tels cristaux. Ces études peuvent donner à des applications intéressantes pour l'utilisation de sondes vectorielles cohérentes dans les milieux complexes.
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Dates and versions

tel-01578469 , version 1 (29-08-2017)

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  • HAL Id : tel-01578469 , version 1

Cite

Carolina Rendón Barraza. Polarization-Resolved Nonlinear Microscopy in Metallic and Ferroelectric Nanostructures for Imaging and Control in Complex Media. Optics [physics.optics]. Institut Fresnel; CNRS UMR 7249; Équipe Mosaic; Aix-Marseille Université, 2016. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01578469⟩
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