L’objectif de ce travail de thèse était de concevoir un outil capable de simuler le comportement chemo-mécanique des bétons bas-pH employés dans les structures de stockage des déchets radioactifs, du jeune âge à très long-terme. Cet outil est constitué d’un modèle d’hydratation phénoménologique et d’un modèle d’évolution chimique original. Le premier modèle est utilisé à court-terme. Il permet de prédire le développement de l’hydratation au jeune âge et ses conséquences. Mais compte-tenu que ce modèle a été développé pour des applications au jeune âge, il est basé sur une stoechiométrie fixe des hydrates créés et ne permet pas de prendre en compte les spécificités des liants bas-pH (évolution chimique à long-terme par réaction de la silice résiduelle). Ainsi, un modèle d’évolution chimique adapté pour prédire l’évolution chimique à long-terme est proposé. Ce modèle « long-terme » est basé sur une stoechiométrie évolutive des hydrates. Pour cela, il utilise l’équation de conservation de la masse calcium, qui permet de décrire les échanges de calcium entre les différents hydrates et anhydres. Cette équation intègre les cinétiques d’échanges qui sont fonction de l’écart à l’équilibre thermodynamique, de la microstructure et de la température. Enfin, un couplage de l’évolution chimique et l’évolution des propriétés mécanique a été effectué dans le but de simuler le comportement mécanique de la structure de stockage des déchets radioactifs.