Thèse Année : 2023

Cinétique de recombinaison des plasmas hors-équilibre azote-argon

Kinetics of nonequilibrium recombining nitrogen-argon plasmas

Résumé

Predicting the energy transfer between a recombining nitrogen plasma and its environment is a major challenge for applications such as atmospheric reentry, plasma-assisted combustion, magnetic confinement fusion, and materials processing. These transfers depend in part on the population density of the excited states of N and N₂. In particular, this study focuses on collisional-radiative phenomena relevant to the reentry of spacecraft into Earth's atmosphere at hypervelocity v > 10 km/s. Predictions of afterbody radiative heating suffer from very large uncertainties, which this work aims to quantify and reduce. Under nonequilibrium conditions, the populations of the electronic and vibronic states of atomic and molecular nitrogen (N and N₂) are no longer governed by a Boltzmann distribution but rather by collisional and radiative processes. We developed a collisional-radiative model, electronic-specific for N and vibronic-specific for N₂, able to predict the density of the main radiative levels as a function of key plasma parameters. We account for the dominant kinetic processes responsible for their population and depletion. This CR model was used to predict the nonequilibrium internal distribution of N and N₂ measured in recent recombination experiments of the EM2C laboratory. In these experiments, an atmospheric-pressure nitrogen-argon plasma, initially in local thermodynamic equilibrium at 7000 K, is forced to recombine by flowing through a water-cooled tube of diameter 1 cm and length 10 or 15 cm. The residence time is several hundred microseconds. At the tube outlet, the “ionization overpopulation factor O(ion)” between {N⁺, electron} and N is ~10⁴–10⁵, and the “dissociation overpopulation factor O(diss)” of N(⁴S*) with respect to N₂(X,v=0) is ~10²–10³. The model can predict the density of the 5ᵗʰ multiplet of N (10.7 eV), the main source of radiation on the afterbody, to within 20% and the densities of levels between 11.7 and 12.2 eV within a factor of ~2–6. The difference is small in comparison to the overpopulation factor O(ion). The simulations agree with the vibrational distributions of N₂(B) and N₂(C) within a factor of 3 or less, which is much smaller than the overpopulation factor O(diss). We identified the three key processes for which further studies of the rate coefficients would be desirable to improve modeling predictions.

Prédire les transferts d'énergie entre un plasma d'azote en recombinaison et son environnement est un enjeu majeur pour des applications telles que la rentrée atmosphérique, la combustion assistée par plasma, la fusion par confinement magnétique et le traitement de surface. Ces transferts dépendent en partie des densités de population des états excités de N et N₂. Cette étude se concentre en particulier sur les phénomènes collisionnel-radiatifs importants pour la rentrée atmosphérique terrestre des véhicules spatiaux à hypervitesse v > 10 km/s. La prédiction du flux radiatif incident sur l'arrière-corps souffre de très larges incertitudes, que ce travail vise à quantifier et à réduire. En situation de déséquilibre fort, les populations des états électroniques et vibroniques de l'azote atomique et moléculaire (N et N₂) ne suivent plus une distribution de Boltzmann et dépendent des processus collisionnels et radiatifs. Nous avons développé un modèle collisionnel-radiatif électronique-spécifique pour N et vibronique-spécifique pour N₂, capable de prédire la densité des principaux états radiatifs de N et de N₂ en fonction des paramètres du plasma (températures, pression, degré d'ionisation). Le modèle inclut les processus clés responsables du peuplement et du dépeuplement des états excités. Le modèle CR est ensuite utilisé pour prédire les distributions internes hors équilibre de N et de N₂, mesurées récemment dans une expérience de recombinaison au laboratoire EM2C. L'expérience consiste en un plasma de N₂-Ar, initialement en équilibre thermodynamique local à ~7000 K et 1 atm, dont on force le refroidissement à ~5000–3000 K en quelques centaines de microsecondes par injection dans un tube refroidi par eau, de diamètre 1 cm et de longueur 10 ou 15 cm. À la sortie du tube, la surpopulation S(ion) de {N⁺, électron} vis-à-vis de N atteint ~10⁴–10⁵, et la surpopulation S(diss) de N(⁴S*) vis-à-vis de N₂(X,v=0) atteint ~10²–10³. Le modèle est capable de prédire la densité du 5ᵉᵐᵉ multiplet de N (10.7 eV), principale source de rayonnement sur l'arrière-corps, à 20 % près, et la densité des niveaux entre 11.7 et 12.2 eV à un facteur ~2–6 près. Ces différences sont faibles par rapport au facteur de surpopulation S(ion). Les simulations reproduisent les distributions vibrationnelles de N₂(B) et N₂(C) à un facteur de 3 près, c'est-à-dire avec une marge d'erreur très inférieure au facteur de surpopulation S(diss). Trois processus clés, dont une étude plus approfondie des coefficients de réaction serait souhaitable pour améliorer les prédictions, sont mis en évidence.

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Mariotto, P. B. “Kinetics of Nonequilibrium Recombining Nitrogen-Argon Plasmas.” Ph.D. thesis, Paris-Saclay University, 2023.pdf (31.22 Mo) Télécharger le fichier
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Citer

Pierre Mariotto. Cinétique de recombinaison des plasmas hors-équilibre azote-argon. Plasma Physics [physics.plasm-ph]. CentraleSupélec; Université Paris-Saclay; The University of Queensland, 2023. English. ⟨NNT : 2023UPAST109⟩. ⟨tel-04472259v1⟩
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