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Thèse Année : 2023

Dynamics of the photo-induced desorption and oxidation of CO on Ru(0001) with different (O, CO) coverages

Dynamique de la désorption et de l'oxydation photo-induites de CO sur Ru(0001) avec différentes couvertures (O, CO)

Résumé

Carbon monoxide (CO) is a neurotoxic gas emitted for instance in combustion reaction. Therefore, it has been sought for air treatment solutions, where CO oxidation is a straight forward choice. In ultra high vacuum conditions the ruthenium has been found to be very inactive for CO oxidation. Experimentally, it has been shown the opening of a new reaction path for CO oxidation on ruthenium surfaces by means of femtosecond laser irradiation. Accurate simulations of the photo- reaction dynamics are required to give a proper characterization of this kind of experiments. This thesis is dedicated to the study of the photo-induced desorption and oxidation of CO molecules, coadsorbed with oxygen (O) adatoms on Ru(0001) with different surface coverages. We began with the characterization of three (O, CO) mixed surface coverages on Ru(0001). We first found the adsorption configuration of minimum energy for each surface coverage, then we computed the desorption potential of a CO molecule, and found the minimum energy path to CO oxidation on all three surface coverages. Then, we ran ab-initio molecular dynamics with electronic friction simulations, and we have been able to show the complexity of the reaction path to oxidize the CO molecule, and explain its low probability of occurrence. Next, we showed the importance of surface deformations on the desorption and oxidation probabilities of CO, and on the adsorbate motion. Then, we presented in detail and characterized the different mechanisms of CO oxidation. Finally, we created a potential energy surface based on neural networks and showed that it is a very promising tool to solve the problem of the computational cost of ab-initio molecular dynamics simulations.
Le monoxyde de carbone (CO) est un gaz neurotoxique émis par exemple lors des réactions de combustion. C'est pourquoi on a cherché des solutions de traitement de l'air où l'oxydation du CO est un choix direct. Dans des conditions de vide ultra poussé, le ruthénium s'est révélé très inactif pour l'oxydation du CO. Expérimentalement, il a été démontré l'ouverture d'une nouvelle voie de réaction pour l'oxydation du CO sur les surfaces de ruthénium au moyen d'une irradiation laser femtoseconde. Des simulations précises de la dynamique de la photo-réaction sont nécessaires pour caractériser correctement ce type d'expériences. Cette thèse est consacrée à l'étude de la désorption et de l'oxydation photo-induites de molécules de CO, coadsorbées avec des atomes d'oxygène (O) sur Ru(0001) avec différentes couvertures de surface. Nous avons commencé par caractériser trois couvertures de surface mixtes (O, CO) sur Ru(0001). Nous avons d'abord trouvé la configuration d'adsorption d'énergie minimale pour chaque couverture de surface, puis nous avons calculé le potentiel de désorption d'une molécule de CO et trouvé le chemin d'énergie minimale pour l'oxydation du CO sur les trois couvertures de surface. Nous avons ensuite effectué des simulations de dynamique moléculaire ab-initio avec friction électronique, et nous avons pu montrer la complexité du chemin de réaction pour oxyder la molécule de CO, et expliquer sa faible probabilité d'occurrence. Ensuite, nous avons montré l'importance des déformations de la surface sur les probabilités de désorption et d'oxydation du CO, et sur le mouvement de l'adsorbat. Ensuite, nous avons présenté en détail et caractérisé les différents mécanismes d'oxydation du CO. Enfin, nous avons créé une surface d'énergie potentielle basée sur des réseaux neuronaux et montré qu'il s'agit d'un outil très prometteur pour résoudre le problème du coût de calcul des simulations de dynamique moléculaire ab-initio.
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Dates et versions

tel-04059915 , version 1 (12-04-2023)
tel-04059915 , version 2 (14-04-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04059915 , version 2

Citer

Auguste Tetenoire. Dynamics of the photo-induced desorption and oxidation of CO on Ru(0001) with different (O, CO) coverages. Condensed Matter [cond-mat]. Universidad del Pais Vasco, 2023. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04059915v2⟩
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