Measurement of the double differential neutron cross section of UO2 and determination of the thermal scattering law as a function of temperature
Mesure de la section efficace doublement différentielle de l'UO2 et détermination de la loi de diffusion thermique en fonction de la température
Résumé
The Monte-Carlo neutron transport calculations in nuclear fuels depend on the crystalline structure and atom dynamics of materials. In the case of uranium dioxide (UO2), when neutron energies lie below a few eV, coherent elastic neutron scattering cross section accounts for the crystalline structure of UO2 and thermal scattering laws (TSLs) take into account the atom vibration behaviors of UO2. Between a few eV to 400kBT where kB is the Boltzmann constant and T represents the temperature of material, the TSLs are not available. Other neutron scattering treatments such as the Sampling the Velocities of the Target nucleus (SVT) algorithm are adopted in the Monte-Carlo calculations.
In the present work, the theoretical formalism enabling to calculate the TSLs for solid crystalline, liquid and gas materials has been studied. Based on these theoretical equations, the data processing tool CINEL has been developed. CINEL is able to generate the temperature-dependent TSLs in ENDF-6 format with graphic processing unit (GPU) speedup. The generated TSLs can be further processed to be used as neutron scattering library in the Monte-Carlo neutron transport code TRIPOLI-4®.
The performances of the Monte-Carlo calculations are illustrated with the analysis of neutron powder diffraction data onUO2 measured up to 1664 K with the D4 and D20 diffractometers of the Institut Laue-Langevin (Grenoble, France). The comparison of the experimental and simulated pair distribution functions confirms the unusual decrease of the U-O atomic distances with increasing temperature when an ideal fluorite structure (Fm3m space group) with harmonic atomic vibrations is assumed over the full temperature range. The flexibility of the CINEL code allowed to explore disorder or anharmonic oxygen vibrations in theFm3m space group, and to investigate other local crystalline symmetries for UO2 at elevated temperatures.
Several neutron scattering treatments have also been studied, namely AK (Asymptotic Kernel), SVT (Sampling the Velocity of the Target nucleus) at thermodynamic temperature T and effective temperature Teff, FGM (Free GasModel), SCT (Short Collision Time approximation). Numerical validations of the studied neutron scattering treatments with the TRIPOLI-4® code were performed at room temperature for 1H in H2O and 16O in UO2. The principle of the SVT algorithm has been validated with Molecular Dynamics simulations in the case of water molecule. The obtained results indicate that TSLs are correctly used by the TRIPOLI-4® code to simulate the transport of neutrons with energies lying between a few eV and 400kBT. The importance of using the effective temperature and the improvement of the SCT treatment for the up-scattering calculations are confirmed.
Les calculs Monte-Carlo de transport des neutrons dans les combustibles nucléaires dépendent de la structure cristalline et de la dynamique atomique des matériaux. Dans le cas de dioxyde d’uranium (UO2), lorsque les énergies des neutrons sont inférieures à quelques eV, la section efficace de diffusion élastique cohérente des neutrons rend compte de la structure cristalline de UO2 et les lois de diffusion thermique (TSLs) prennent en compte la vibration des atomes de UO2. Entre quelques eV et 400kBT où kB est la constante de Boltzmann et T représente la température du matériau, les TSLs ne sont pas disponibles. D’autres traitements de diffusion des neutrons tels que l’algorithme Sampling the Velocities of the Target nucleus (SVT) sont adoptés dans les calculs Monte-Carlo.
Dans ce travail, le formalisme théorique permettant de calculer les TSL pour les matériaux solides cristallins, liquides et gazeux a été étudié. Sur la base de ces équations théoriques, l’outil de traitement des données CINEL a été développé. CINEL est capable de générer les TSLs dépendant de la température au format ENDF-6 avec accélération par processeur graphique (GPU). Les TSLs générés peuvent être traités ultérieurement pour être utilisés comme bibliothèque de diffusion de neutrons dans le code Monte-Carlo TRIPOLI-4®.
Les performances des calculs Monte-Carlo sont illustrées par l’analyse des données de diffraction des neutrons sur UO2 mesurées jusqu’à 1664 K avec les diffractomètres D4 et D20 de l’Institut Laue-Langevin (Grenoble, France). La comparaison des fonctions de distribution de paires expérimentales et simulées confirme la diminution inhabituelle des distances atomiques U-O avec l’augmentation de la température lorsqu’une structure de type “fluorite idéale” (groupe d’espace Fm3m) avec des vibrations atomiques harmoniques est utilisée. La flexibilité du code CINEL a permis d’explorer le désordre ou les vibrations anharmoniques de l’oxygène dans le groupe d’espace Fm3m, et d’étudier d’autres symétries cristallines locales pour UO2 à des températures élevées.
Plusieurs traitements de diffusion des neutrons ont également été étudiés : AK (Asymptotic Kernel), SVT (Sampling the Velocity of the Target nucleus) à température thermodynamique T et température effective Teff, FGM (Free GasModel), SCT (Short Collision Time approximation). Les validations numériques des traitements de diffusion des neutrons étudiés avec le code TRIPOLI-4® ont été effectuées à température ambiante pour 1H dans H2O et 16O dans UO2. Le principe de l’algorithme SVT a été validé avec des simulations de dynamique moléculaire dans le cas de la molécule d’eau. Les résultats obtenus indiquent que les TSLs sont correctement utilisées par le code TRIPOLI-4® pour simuler le transport des neutrons avec des énergies comprises entre quelques eV et 400kBT. L’importance d’utiliser la température effective et l’amélioration du traitement SCT pour les calculs de l’up-scattering sont confirmées.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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