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Thèse Année : 2021

Solar fuels production by CO2and H2O splitting via thermochemical processes

Production de combustibles solaires par dissociation de CO2et H2O via des cycles thermochimiques

Anita Haeussler

Résumé

This study is focused on the development of thermochemical H2O and CO2splitting processes using non-stoichiometric metal oxides and concentrated solar energy to produce solar fuels. The redox process involves two distinct reactions: first, a thermal reduction at high temperature of the metal oxide with creation of oxygen vacancies in its crystallographic structure, resulting in released oxygen; second, the re-oxidation of the metal oxide by H2O and/or CO2, yielding H2and/or CO. Both ceria and perovskite materials have been investigated as reactive oxides for thermochemical cycles. To increase the process efficiency, different aspects were investigated, such as chemical composition and morphology of the metal oxide, operating parameters, and solar reactor configuration. The redox activities, kineticsand thermodynamics of different perovskite materials were first investigated experimentally for two-step thermochemical cycles. Then, the thermochemical performance of various reactive materials shaped as porous structures or particulate media were investigated in solar reactors (monolithic or packed-bed configurations) adapted for two-step thermochemical cycles. A detailed parametric study was performed to determine the fuel production rates and yields. The highest CO production rate (9.9mL/min/g) was achieved with ceria reticulated foams. Finally, a solar membrane reactor was developed for isothermal and continuous production of CO (or H2) by CO2(or H2O) splitting with a reactive and oxygen-permeable membrane. The highest CO production rate reached 0.133 μmol/cm2/s at 1550°C using a perovskite-coated ceria membrane.
Cette étude se focalise sur le développement de procédés de dissociation de H2O et CO2par voie thermochimique utilisant des oxydes métalliques non-stœchiométriques et l’énergie solaire concentrée pour la production de carburants solaires. Les procédés redox se décomposent en deux réactions distinctes: tout d’abord, une réduction thermiqueà haute température de l’oxyde métallique avec la création de lacunes en oxygène dans la structure cristallographique, entrainant une production d’oxygène; puis, une réoxydation de l’oxyde métallique par H2O et/ou CO2, conduisant à la production de H2et/ou CO. La cérine et les pérovskites ont été étudiées comme matériaux réactifs pour les cycles thermochimiques. Pour augmenter l’efficacité des cycles, différents paramètres ont été étudiés, comme la composition chimique et la morphologie de l’oxyde réactif, les conditions opératoires, ainsi que la configuration du réacteur solaire. Dans un premier temps, les activités redox, la cinétique et la thermodynamique de différentes pérovskites ont été étudiées expérimentalement pour les cycles redox. Par la suite,les performances thermochimiques de différents matériaux réactifs sous forme de structures poreuses ou de particules ont été étudiées dans des réacteurs solaires (configuration monolithique ou lit fixe) permettant de réaliser des cycles thermochimiques endeux étapes. Une étude paramétrique détaillée a permis d’optimiser les taux etvitesses de production de combustibles. La vitesse de production de CO la plus élevée (9.9mL/min/g) a été obtenue avec des mousses réticulées en cérine. Enfin, un réacteur solaire membranaire a été développé pour produire en conditions isothermes et en continu du CO (ou H2) par dissociation de CO2(ou H2O) avec une membrane réactive et perméable à l’oxygène. La vitesse de production la plus élevée atteint 0.133μmol/cm2/s à 1550°Cen utilisant une membrane en cérine revêtue de pérovskite.
Fichier non déposé

Dates et versions

tel-03345458 , version 1 (15-09-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03345458 , version 1

Citer

Anita Haeussler. Solar fuels production by CO2and H2O splitting via thermochemical processes. Materials. UPVD, 2021. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-03345458⟩
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