Fracture, Surface, and Structure of Silicate Glasses: Insights from Atomistic Computer Simulations
Fracture, surface et structure des verres en silicate: aperçu des simulations informatiques atomistiques
Résumé
Understanding the structure and mechanical behavior of materials on the microscopic scales is crucial for the design of products with desired properties. This thesis focuses on obtaining microscopic insights into the properties, notably fracture, of oxide glasses which are among the most widely used materials in the world. To this end, we use state-of-the-art atomistic simulation techniques to investigate silica and sodium silicates, i.e., the prototypical compositions for many oxide glasses. Using large-scale molecular dynamics simulations, the dynamic fracture of the glasses is studied in depth. We show that the mechanical properties of the glasses are considerably more sensitive to the used interaction potential and simulation protocol than the structural properties. Fracture of silica glass is found to be pure bond rupturing at the crack tip, whereas fracture of Na-rich glasses is accompanied by the growth and coalescence of cavities. We also reveal that the nonaffine atomic displacement is the microscopic reason for the compostion-induced transition behavior in the stiffness of these glasses. It is found that the surfaces generated by the fracture are considerably rougher than the melt-formed surfaces and exhibit logarithmic-scaling at the nanoscale (≤ 10 nm). By using first-principles simulations, the vibrational and electronic signatures of some structural units that are abundant on the glass surface are identified. In addition, the ionicity and strength of various types of bonds are inferred from these simulations. Finally, we introduce a novel method to characterize the structure in liquids and glasses. Our analysis shows that these systems have a three-dimensional structure that is surprisingly ordered.
La compréhension de la structure et du comportement mécanique des matériaux à l’échelle microscopique est cruciale pour la conception de nouveaux produits aux propriétés spécifiques. Cette thèse vise à obtenir des informations microscopiques sur les propriétés, notamment celles de la fracture, des verres d’oxydes qui sont parmi les matériaux les plus utilisés au monde. À cette fin, nous utilisons des techniques de simulation atomistique de pointe pour étudier la silice et des silicates de sodium, c’est-à-dire les compositions représentatives pour de nombreux verres d’oxydes. À l’aide de simulations de dynamique moléculaire à grande échelle, la fracture dynamique des verres est étudiée de manière approfondie. Nous montrons que les propriétés mécaniques des verres sont considérablement plus sensibles au potentiel d’interaction et au protocole de simulation utilisés qu’à leurs propriétés structurelles. La fracture du verre de silice est due aux ruptures de liaisons en pointe de fissure, tandis que la fracture des verres riches en Na s’accompagne d’une croissance et d’une coalescence des cavités. Nous montrons également que l’origine microscopique du comportement transitoire présenté par la rigidité des verres en fonction de leur composition se trouve dans le déplacements atomiques non affines des atomes constituants. On constate que les surfaces générées suite à la fracture sont considérablement plus rugueuses que les surfaces formées par fusion et présentent un comportement en loi logarithmique à l’échelle nanométrique (≤ 10 nm). En utilisant des simulations premiers principes, les signatures vibrationnelles et électroniques de certaines unités structurales, abondantes sur la surface du verre, sont identifiées. De plus, l’ionicité et la force de divers types de liaisons sont extraites à partir de ces simulations. Enfin, nous introduisons une méthode nouvelle pour caractériser la structure des liquides et des verres. Notre analyse montre que ces systèmes ont une structure tridimensionnelle étonnamment ordonnée.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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