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Theses Year : 2018

Carbon dioxide (CO2) Valorization by Mineral Storage and Abiotic Hydrocarbons Generation

Valorisation du dioxyde de carbone (CO2) par le stockage de minéraux et la production d'hydrocarbures abiotiques

Abstract

This study examined hydrogen production, CO2 storage and abiotic hydrocarbon generation during gas-water-rock interactions by conducting hydrothermal experiments. The first part of this manuscript presents the simultaneous CO2 sequestration and hydrogen production by reacting New Caledonian mine tailings with CO2 saturated water at 473 K
Cette étude a porté sur la production d’hydrogène, le stockage de CO2 et la production d’hydrocarbures abiotiques dus aux interactions gaz-eau-roche lors d’expériences hydrothermales. La première partie du manuscrit présente la séquestration de CO2 et la production de H2 simultanées lors de la réaction de résidus miniers de Nouvelle-Calédonie avec de l’eau saturée en CO2 à 473 K < T < 573 K et 15 MPa < PCO2 < 30 MPa. Les résultats montrent que les meilleures conditions pour ces deux réactions sont 523 K < T < 540 K à 30 MPa, où 320.5g de CO2 sont capturés sous forme de magnésite riche en fer ((Mg,Fe)CO3), et où 0.57g de H2 par kilogramme de résidu minier sont produits. En outre, en considérant la production annuelle de résidus miniers et d’émissions de CO2 en Nouvelle-Calédonie, la méthode proposée permettrait de potentiellement capturer ~90 % des émissions totales de CO2. De plus, la production de H2 pourrait contribuer à hauteur de 10% de la consommation énergétique annuelle. L’étude avancée des produits secondaires et leurs interfaces mineral-eau à l’échelle nanométrique nous indique que les réactions ont lieu en dissolvant les résidus miniers puis en précipitant de la magnésite riche en fer, des minéraux argileux smectites (nontronite, vermiculite), des traces d’oxydes de fer et de silice amorphe. Bien que les phyllosilicates et la silice amorphe pourraient potentiellement agir comme des films de passivation réduisant la cinétique de dissolution et par conséquence le stockage de CO2 et la production de H2, nos expériences montrent que la réactivité des résidus miniers de Nouvelle-Calédonie peut être réduite par la présence de verre. La seconde partie du manuscrit présente l’interaction entre le CO2 dissout et le H2 pendant la synthèse d’hydrocarbures abiotiques, notamment la réaction de Fischer-Tropsch (FTT) en présence de deux catalyseurs potentiels que l’on trouve dans les systèmes naturels : la sphalerite (ZnS) et la marcasite (FeS2). Les expériences ont été conduites à 573 K et 30 MPa dans des capsules en or placées dans un autoclave. L’hydrogène nécessaire à la réaction provient par l’oxydation-Fe2+ des minéraux tels que l’olivine (Mg1.80Fe0.2SiO4), la fayalite (Fe2SiO4) et la chlorite riche en fer ou chamosite (6Fe5Al(AlSi3)O10(OH)8). La production de méthane (CH4) lors des expériences est d’un ordre de grandeur supérieur à ce qui a été rapporté dans la littérature lorsque de la magnetite et de la chromite ont été utilisées comme catalyseur, et est du même ordre de grandeur que lors de l’utilisation des catalyseurs pentlandite et alliages Fe-Ni. En revanche, le faible taux de conversion de carbone inorganique en carbone organique et la distribution Shulz-Flory des alcanes C1-C4 nous montrent que la sphalerite et la marcasite ne catalysent pas explicitement la réaction FFT d’hydrocarbures dans les conditions des expériences.
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tel-02312280 , version 1 (11-10-2019)

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  • HAL Id : tel-02312280 , version 1

Cite

Kanchana Kularatne. Carbon dioxide (CO2) Valorization by Mineral Storage and Abiotic Hydrocarbons Generation. Geochemistry. IFP Energies Nouvelles, Rueil Malmaison, 2018. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-02312280⟩

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