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Thèse Année : 2013

Damping, satellites and multiple excitations in oxides and nanostructures: efficient theoretical and numerical approaches towards a dynamical many-body theory

Atténuation de l'absorption, satellites et excitations multiples dans les oxydes et les nanostructures : approches théoriques et numériques performantes vers une théorie dynamique à plusieurs corps

Lorenzo Sponza

Résumé

My Ph.D. thesis is about the development of novel theoretical and numerical approaches for a comprehensive description of dielectric response in in ultra thin films. After an introductory part (chapters 1 to 5), I present investigations of electronic excitations in specific systems (SrTiO3 in chapter 6 and graphite-related systems in chapters 7 and 8). In the last two chapters I present a numerical development for the simulation of isolated nano films (chapter 9) and a formal derivation of a dynamical theory for 2-particle excitations (chapter 10). In chapter 6, I employ several theories and approximations to analyse the absorption spectra of bulk SrTiO3. The most remarkable result is the observation of an exceptionally sharp peak at 6.4 eV of excitonic origin, absent in actual measurements. Its sharpness is ascribed to peculiar dispersion properties of Ti 3eg states, while its absence in measured data is ascribed to the lack of dynamical coupling between excitations in state-of-the-art computational methods. In order to overcome this limitation, in chapter 10 I derive an approach to compute the 2-particle correlation function equivalent but alternative to the Bethe-Salpeter equation (BSE). This is inspired by the cumulant ansatz for the 1-particle Green’s function. In this framework, the 2-particle equation can be solved without altering its dependence on time variables. The resulting formula for the polarizability presents three corrective terms to the static BSE solution: The first is a weight renormalization, the second implies a shift of the BSE peaks and the third creates additional peaks at higher energy accounting for the coupling with other neutral excitations of the system (e.g. exciton-exciton or exciton-phonons). I also investigate the influence of the environment on the dielectric response of graphite-based materials. In chapter 7 I focus on the differences induced by the staking of graphene layers (AA, ABA and ABC), while in chapter 8 I focus on the evolution of spectral properties when passing from bulk graphite (inter-plane distance d0) to isolated graphene (d0 tending to infinite). In isolated films, optical spectra and loss function coincide. However the speed of convergence to the isolated spectrum depends on the quantity computed (absorption/loss function) and on the direction and the amplitude of the exchanged momentum q. The comparison of calculations in several configurations allows me to indicate which spectrum converges faster. Calculations in chapters 7 and 8 are done within the supercell approach, which actually increase enormously the computational workload of plane-wave based calculations. So in chapter 9 I make a thorough study of the Coulomb cutoff method, which permits calculations of isolated systems by artificially extinguishing all out of plane interactions. I implemented successfully the technique in the DP and EXC simulation codes, adding an analytical algorithm to treat the q=0 limit, and I apply it successfully to compute the loss function and the spectral function of isolated graphene sheets. Moreover, I thoroughly discuss some delicate analytical aspects, which make the method meaningful when sums over q-points are involved (like in the Dyson equation of the polarizability, or calculations of the self-energy) but ill-defined when specific values of q are required.
Ma thèse concerne le développement de nouveaux approches théoriques et numériques pour une description complète de la réponse diélectrique dans des couches ultra-minces. Après une introduction (chapitres 1 à 5), je présent des études des excitations électroniques dans des systèmes spécifiques (SrTiO3 au chapitre 6 et systèmes graphitiques aux chapitres 7 et 8). Dans les derniers deux chapitres je présent un développement numérique pour la simulation de nano-couches isolées (chapitre 9) et une dérivation formelle d'une théorie dynamique des excitations à deux particules (chapitre 10). Dans le chapitre 6 j'utilise plusieurs théories et approximations pour analyser les spectres d'absorption du SrTiO3 volumique. Le résultat le plus remarquable est l'observation à 6.4 eV d'un pic excitonique exceptionnellement net, absent en fait dans les mesures. Sa netteté est attribuée aux propriétés de dispersion particulières des états 3eg du Ti, alors que son absence dans les données expérimentales est expliquée par l'absence dans les méthodes de simulation à l'état de l'art de couplage dynamique entre les excitations. Afin de dépasser ces limitations, dans le chapitre 10 je dérive une approche pour calculer la fonction de corrélation à deux particules équivalente mais alternative à l’équation de Bethe-Salpeter (BSE). Cette approche est inspirée par l’ansatz de cumulant pour la fonction de Green à une particule. Dans ce cadre, l’équation à deux particules peut être résolue sans altérer sa structure temporelle. La formule pour la polarizabilité que l’on obtient a trois termes qui corrigent la solution de la BSE statique. Le premier est une renormalization du poids spectrale, le deuxième implique un changement de l’énergie des pics, et le troisième est à l’origine de pics additionnels à plus haute énergie qui prennent en compte le couplage avec d’autres excitations neutres du système (e.g. exciton-exciton ou exciton-phonon). Je me suis aussi intéressé à l’influence de l’environnement sur la réponse de matériaux à base de graphite. Dans le chapitre 7 je m’intéresse aux différences induites pas l’empilement de couches de graphène (AA, ABA et ABC). Le chapitre 8 porte sur l’évolution des propriétés spectrales quand l’on passe de la graphite volumique (avec une distance entre plans d0) au graphène isolé (avec d0 qui tend à l’infini). Dans les couches isolées, le spectre optique et la fonction de perte coincident. Toutefois, la vitesse de convergence au spectre isolée depend de la quantité que l’on calcule (absorption ou fonction de perte) et de la direction et l’amplitude du moment échangé q. La comparaison de calculs en différent configurations me permet de indiquer quel spectre converge le plus vite. Les calculs dans les chapitres 7 et 8 ont été faits avec la méthode de la supercellule, qui augmente énormément le poids des calculs en ondes planes. Donc, au chapitre 9 je conduis une étude détaillée de la méthode du cutoff de Coulomb, qui permet le calcul dans des systèmes isolés grâce à une extinction artificielle de l’interaction entre plans. J’ai implémenté avec succès cette technique dans les codes de simulation DP et EXC, en y ajoutant un algorithme analytique pour traiter la limite à q=0 et je l’ai appliqué avec succès pour calculer la fonction de perte et la fonction spectrale de feuillets de graphène isolés. En outre, je discute aussi des aspects délicats des formules analytiques qui rendent la méthode licite quand on fait des sommes sur les points q (comme dans l’équation de Dyson pour la polarizabilité ou pour le calcul de la self-energie) mais mal définie quand on recherche des valeurs spécifiques de q.
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  • HAL Id : tel-01883527 , version 1

Citer

Lorenzo Sponza. Damping, satellites and multiple excitations in oxides and nanostructures: efficient theoretical and numerical approaches towards a dynamical many-body theory. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Ecole Polytechnique (EDX), 2013. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01883527⟩

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