High aspect ratio sub-micron structuring of transparent materials using non-diffractive ultrafast laser beams: dynamics and interaction regimes
Structuration sub-micronique de matériaux transparents à haut rapport d'aspect par faisceaux laser ultra-rapides non-diffractifs: dynamique et regimes d'interaction
Résumé
This thesis is focused on the controllability of laser-induced refractive index
changes at sub-micron level over long dimensions i.e., with high aspect ratios
and sections on the nanoscale. To this end, we explore non-diffractive zerothorder
ultrafast Bessel beams and factors contributing to energy confinement
beyond the diffraction limit. Laser processing of transparent materials using
non-diffracting beams offers a strong advantage for high aspect ratio submicron
structures inside the bulk in view of nanophotonics and nanofluidics
applications. We present the role of various focusing conditions and laser
parameters on material modification in bulk fused silica and explore the different
interaction regimes. This thesis tackles mostly the moderate focusing
conditions as they offer a stable interaction regime backed up dispersion engineering
over a large range of laser parameters. The laser pulse duration
was found to be key in defining the type of laser induced refractive index
or structural modification. For instance, machining using femtosecond laser
pulses results in increased refractive index structures whereas picosecond
laser pulses result in uniform void i.e., low index structures.
To acquire better control over the laser energy deposition and precision,
a range of physical mechanisms responsible for the laser induced damage in
non-diffractive excitation conditions have been observed experimentally and
further interrogated by simulations indicating a critical role of light scattering
on carriers. Time-resolved pump-probe microscopy measurements with
a sub-picosecond temporal and sub-micron spatial resolution allow access
to the instantaneous excitation and relaxation dynamics. Dynamic optical
transmission and phase contrast offer complementary information of either
electronic and glass matrix response. Primarily, ultrafast dynamics of free
carriers was studied as the electron mediated energy transfer to the lattice is
key to the subsequent material transformation. Role of instantaneous excitation
at different laser pulse durations and energies is outlined. Then complete
carrier dynamics is presented at different laser parameters. Particularly dynamics
in conditions of positive refractive index structures and uniform voids
is indicating two different paths of electronic relaxation and energy deposition:
a fast defect mediated relaxation for positive index structures and slow
thermomechanical relaxation for nanosize void structures. Finally, by correlating
the results of time resolved studies, simulations and post-irradiated
photoluminescence results, we formulate potential formation scenarios for the
positive refractive index and low index or uniform void structures.
Cette thèse se concentre sur la contrôlabilité de l'indice de réfraction au niveau submicronique par changements d'indice induits par laser sur de longues dimensions i.e., avec des hauts rapports d'aspect _élèves et des sections à l'_échelle nanométrique. A cette fin, nous explorons les faisceaux ultracourts de Bessel non-diffractifs d'ordre zéro et les facteurs qui contribuent au confinement de l'_énergie au-delà de la limite de diffraction. Le traitement par laser de matériaux transparents à l'aide de faisceaux non diffractifs offre un avantage important pour les structures submicroniques en volume de haut rapport d'aspect _a des _ns applicatives en nanophotonique et en nanofluidique. Nous présentons l'effet de différentes conditions de focalisation et de paramètres laser sur la modification de la silice fondue, explorant ainsi les différents régimes d'interaction. Cette thèse aborde essentiellement des conditions modérées de focalisation car elles offrent un régime d'interaction stable sur une large gamme de paramètres laser, permettant l'ingénierie de la dispersion. La durée de l'impulsion laser s'est révélée ^être essentielle dans la définition du type de modification de l'indice de réfraction ou de modification structurale. Par exemple, l'usinage utilisant des impulsions laser femtosecondes entraine une augmentation des structures d'indice de réfraction alors que les impulsions laser picosecondes engendrent une cavité uniforme i.e., des structures de faible indice.
Pour acquérir un meilleur contrôle et une meilleure précision du dépôt d'_énergie laser, un ensemble de mécanismes physiques responsables des dommages induits par laser dans des conditions d'excitation non-diffractives a été observé expérimentalement et examiné par des simulations indiquant le rôle essentiel de la diffusion de la lumière sur les _électrons. Des mesures de microscopie pompe-sonde résolues en temps avec une résolution temporelle sub-picoseconde et spatiale submicronique donnent accès _à l'excitation et à la relaxation dynamique instantanées. La transmission optique dynamique et le contraste de phase offrent des informations complémentaires sur la réponse _électronique ou sur celle de la matrice vitreuse. La dynamique ultrarapide des porteurs libres a _été particulièrement _étudiée puisque le transfert d'_énergie des _électrons vers le réseau est la clé de transformation ultérieure du matériau. Le rôle de l'excitation instantanée pour différentes durées et énergie d'impulsion laser est exposé. Ainsi, la dynamique complète des porteurs de charge est présentée pour différents paramètres du laser. En particulier, la dynamique d'obtention de structures d'indice de réfraction positif et des cavités uniformes indique deux chemins différents de relaxation électronique et de dépôt de l'_énergie: une relaxation rapide par l'intermédiaire de défauts pour les structures d'indice positif et une relaxation thermomécanique lente pour les cavités nanométriques. Enfin, en corrélant les résultats des études résolues en temps, les simulations et les résultats de photoluminescence après irradiation, nous formulons des scénarios potentiels de formation de l'indice de réfraction positif ainsi que des structures d'indice faible ou de vides uniformes.
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