Imagerie 3D in situ d’un nanocristal unique de Pd durant l'insertion et la désinsertion de l'hydrogène
Résumé
Le système palladium-hydrogène (Pd-H) est un modèle couramment étudié pour le stockage de l'énergie. Il permet l'absorption réversible d'hydrogène, conduisant à la formation d'hydrures de Pd (PdHx). Lorsque la teneur en H est faible (x < 0,05), ce qui correspond à une phase α, le réseau est caractérisée par un légère expansion. À des teneurs plus élevées en H, la phase α se transforme complètement et transite en une phase β, un alliage interstitiel à réseau expansé. Cette transition de phase, ainsi que les mécanismes d'insertion et de désinsertion de l'hydrogène, sont cruciaux et suscitent un intérêt croissant en raison de leurs implications dans le stockage de l'énergie. Pour cette raison, ils sont souvent étudiés expérimentalement avec diverses techniques de rayons X [1] [2]. En revanche, les études impliquent généralement des données moyennes d'ensemble et manquent d'explorations expérimentales à l’échelle des nanoparticules uniques.
La Diffraction Cohérente des Rayons X en condition de Bragg (BCDI) offre une approche novatrice pour explorer ces phénomènes à l'échelle d’une seule particule [3] et a récemment déjà fait ses preuves en condition électrochimique[4]. Dans cette étude, BCDI est employée pour examiner des particules de Pd d'environ 250 nm, avec une résolution de 10 nm. L'évolution de la morphologie, de l'état de déformation et des distances interplans du réseau ont été suivis in situ, à différents potentiels d'électrode caractéristiques de l'adsorption et de l'absorption d'hydrogène, ainsi que de la réaction d'évolution de H2 (HER).
Les résultats obtenus permettent de suivre l'évolution du d-spacing de la particule ainsi que les déformations hétérogènes de son réseau. Notamment, une inversion réversible des déformations hétérogènes est observée et expliquée grâce à des simulations de dynamique et de statique moléculaires sur des particules plus petites (25 nm) mais de morphologie identique à celle étudiée expérimentalement.