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Article Dans Une Revue Accounts of Chemical Research Année : 2024

Single sample molecular chronology

Eric Lichtfouse

Résumé

This Account presents a new discipline, single sample molecular chronology (SSMC), which studies the relative age of an individual compound occurring in several temporal pools of a single sample in complex media. Geochemists have analytically observed for a long time that several pools of the same compound, e.g., a hydrocarbon or a pesticide, can be isolated from the same sample, e.g., a sediment or a soil, to yield a free compound pool obtained by solvent extraction and then a bound compound pool after treatment of the solid residue and further extraction. Yet the study on the significance of these pools has been limited due to the inherent lack of criteria to clearly distinguish the same compound present in various pools, and, as a consequence, the existence of these pools has been criticized as resulting from a default of extraction during analytical fractionation. Our breakthrough was to distinguish isotopically several temporal pools of a plant-derived C 31 n-alkane in a soil sample containing naturally 13 C-labeled carbon and then to set up a method, 13 C-relative dating, to calculate the relative age of these temporal pools. We observed wide differences in the relative age of the C 31 n-alkane in temporal pools of a single soil sample, ranging from -6.7 years for a soil humin-bound homologue to +25.1 years for the free homologue in the coarser soil particle-size fraction. Individual compounds can thus be used as molecular clocks to determine the relative age of temporal pools from the same sample. Moreover, our findings represented the first unambiguous proof that bound compounds are cycling slower and are somehow protected in a complex organo-mineral matrix, key information for the mechanism of carbon sequestration. SSMC could be developed in all disciplines of physical, biological, and environmental sciences manipulating complex media, to study the history of individual compounds. This chronochemistry should provide new information about the origin and transformation of individual compounds in biogeochemical systems. For example, historical information on drugs or pollutants encapsulated in temporal pools of a living organism would bring about critical new knowledge about the mechanisms of disease development. Investigations require isotope tracing using any isotope in natural or artificial abundance. Methods to separate temporal pools are suggested.
Cet article présente une nouvelle discipline, la chronologie moléculaire d'échantillons individuels (CMEI), qui étudie l’âge relatif d'une substance présente dans plusieurs compartiments temporels d'un échantillon complexe. Les géochimistes ont remarqué depuis longtemps que plusieurs compartiments d'une même substance, par exemple un hydrocarbure ou un pesticide, peuvent être séparés d'un même échantillon, par exemple un sol ou un sédiment, pour livrer un compartiment de substances libres obtenu par extraction avec un solvant, et un compartiment de substances liées après traitement du résidu puis extraction. Néanmoins, l'étude de ces compartiments a été limitée à cause du manque de critère permettant de distinguer clairement une même substance présente dans plusieurs compartiments. Par conséquent, l'existence des ces compartiments a été critiquée car elle ne résulterait que d'un simple défaut d'extraction complète de l'échantillon. Notre découverte a été de différencier par analyse isotopique plusieurs compartiments temporels d'un alcane linéaire en C31 d'origine végétal dans un sol contenant du carbone naturellement marqué en carbone 13 ; puis d'inventer une méthode, la datation relative au carbone 13, pour calculer l’âge relatif de ces compartiments. Nous avons observé de grandes différences d’âge relatif pour l'alcane linéaire en C31 dans un même échantillon de sol, variant de -6,7 ans pour l'homologue lié à l'humine à +25,1 ans pour l'homologue présent dans la fraction granulométrique grossière. Une substance peut donc être utilisée comme une horloge moléculaire pour déterminer l’âge relatif de compartiments temporels dans un même échantillon. En outre, nos résultats représentent la première preuve irréfutable que la dynamique d'une substance moléculaire liée dans une matrice organo-minérale est plus lente, une information capitale pour les mécanismes de séquestration du carbone. La chronologie moléculaire d'échantillons individuels pourrait être développée dans tous les domaines des sciences physiques, biologiques et environnementales manipulant des milieux complexes, pour étudier l'histoire des substances moléculaires. Cette chronochimie devrait fournir de nouvelles informations sur l'origine et la transformation des substances moléculaires dans les systèmes biogéochimiques. Par exemple, l'histoire des médicaments ou des contaminants séquestrés dans des compartiments temporels d'un organisme vivant pourrait livrer des informations cruciales sur les mécanismes de développement des maladies. Ces études nécessitent un traçage isotopique en abondance naturelle ou artificielle. Des méthodes pour séparer des compartiments temporels sont suggérées.
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Avant la publication
vendredi 2 août 2024
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vendredi 2 août 2024
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Dates et versions

hal-04442996 , version 1 (07-02-2024)

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Domaine public

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Citer

Eric Lichtfouse. Single sample molecular chronology. Accounts of Chemical Research, 2024, 57, pp.514-520. ⟨10.1021/acs.accounts.3c00665⟩. ⟨hal-04442996⟩
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