Sudden collective atomic rearrangements trigger the growth of defect-free silver icosahedra
Résumé
The growth of Ag clusters on amorphous carbon substrates is studied in situ by X-ray scattering experiments,
whose final outcome is imaged by electron microscopy. The real-time analysis of the growth
process at room temperature shows the formation of a large majority of icosahedral structures by a shell-by-
shell growth mode which produces smooth and nearly defect-free structures. Molecular dynamics
simulations supported by ab initio calculations reveal that the shell-by-shell mode is possible because of
the occurrence of collective displacements which involve the concerted motion of many atoms of the
growing shell. These collective processes are a kind of black swan event, as they occur suddenly and
rarely, but their occurrence is decisive for the final outcome of the growth. Annealing and ageing experiments
show that the as-grown icosahedra are metastable, in agreement with the energetic stability calculations, going to decahedral structures
La croissance de clusters d'Ag sur des substrats de carbone amorphe est étudiée in situ par des expériences de diffusion de rayons X, dont le résultat final est imagé par microscopie électronique. L'analyse en temps réel du processus à température ambiante montre la formation d'une grande majorité de structures icosaédriques par un mode de croissance couche par couche qui produit des structures non-rugueuse et presque exemptes de défauts. La dynamique moléculaire moléculaire étayées par des calculs ab initio révèlent que le mode de croissance couche par couche est possible en raison de l'apparition de déplacements collectifs qui impliquent le mouvement concerté de nombreux atomes de la couche externe en croissance. Ces processus collectifs sont une sorte de événement "black swan" car ils se produisent soudainement et rarement, mais leur apparition est décisive pour le résultat final de la croissance. Les expériences de recuit et de vieillissement montrent que les icosaèdres sortis de croissance sont métastables, en accord avec les calculs de stabilité énergétique, se transformant en structures décaédriques.
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