Unified non-equilibrium simulation methodology for flow through nanoporous carbon membrane
Méthode de simulation hors équilibre unifiée pour l'écoulement au travers d'une membrane de carbone nanoporeuse
Résumé
The emergence of new nanoporous materials, based, e.g., on 2D materials, offers new avenues for water filtration and energy. There is, accordingly, a need to investigate the molecular mechanisms at the root of the advanced performances of these systems in terms of nanofluidic and ionic transport. In this work, we introduce a novel unified methodology for Non-Equilibrium classical Molecular Dynamic simulations (NEMD), allowing to apply likewise pressure, chemical potential, and voltage drops across nanoporous membranes and quantifying the resulting observables characterizing confined liquid transport under such external stimuli. We apply the NEMD methodology to study a new type of synthetic Carbon NanoMembranes (CNM), which have recently shown outstanding performances for desalination, keeping high water permeability while maintaining full salt rejection. The high water permeance of CNM, as measured experimentally, is shown to originate in prominent entrance effects associated with negligible friction inside the nanopore. Beyond, our methodology allows us to fully calculate the symmetric transport matrix and the cross-phenomena, such as electro-osmosis, diffusio-osmosis, and streaming currents. In particular, we predict a large diffusio-osmotic current across the CNM pore under a concentration gradient, despite the absence of surface charges. This suggests that CNMs are outstanding candidates as alternative, scalable membranes for osmotic energy harvesting.
L'émergence de nouveaux matériaux nanoporeux, basés, par exemple, sur des matériaux 2D, offre de nouvelles voies pour la filtration de l'eau et l'énergie. Il y a, en conséquence, un besoin d'étudier les mécanismes moléculaires à l'origine des performances avancées de ces systèmes en termes de transport nanofluidique et ionique. Dans ce travail, nous introduisons une nouvelle méthode unifiée pour réaliser des simulations de dynamique moléculaire classique hors équilibre (NEMD). Cette méthode permet d'appliquer une différence de pression, de potentiel chimique, et de potentiel électrique au travers des membranes nanoporeuses et de quantifier les observables résultantes caractérisant le transport de liquide confiné sous de tels stimuli externes. Nous appliquons la méthodologie NEMD pour étudier un nouveau type de NanoMembranes de Carbone synthétiques (CNM), qui ont récemment montré des performances exceptionnelles pour la dessalinisation : une haute perméabilité à l'eau tout en maintenant un rejet total du sel. La haute perméance de l'eau du CNM, telle que mesurée expérimentalement, est montrée comme provenant d'effets d'entrée importants associés à une friction négligeable à l'intérieur du nanopore. Au-delà, notre méthodologie nous permet de calculer complètement la matrice de transport symétrique et les phénomènes croisés, tels que l'électro-osmose, la diffusio-osmose, et les courants de streaming. En particulier, nous prédisons un large courant diffusio-osmotique à travers le pore CNM sous un gradient de concentration, malgré l'absence de charges de surface. Cela suggère que les CNM sont d'excellents candidats en tant que membranes alternatives et évolutives pour la récolte d'énergie osmotique.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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