Analysis of Unregulated VOCs Downstream a Three-Way Catalyst in a Simulated Gasoline Engine Exhaust under Non-Optimum Conditions
Analyse des COV non réglementés en aval d'un catalyseur à trois voies dans les gaz d'échappement d'un moteur à essence simulé dans des conditions non optimales
Résumé
Urban air pollution is partly due to exhaust emissions from road transport. Vehicle emissions have been regulated for more than 30 years in many countries around the world. Each motor type is equipped with a specific emission control system. In gasoline vehicles, a three-way catalytic converter (TWC) is implemented to remove at the same time hydrocarbons (HC), carbon monoxide (CO), and nitrogen oxides (NOx). However, TWCs are only efficient above 200 °C and at a stoichiometric air-to-fuel ratio in the exhaust. However, deviations from stoichiometry occur during fast accelerations and decelerations. This study reports the analysis of unregulated VOCs commercial mini-TWC fed by model gasoline gas mixtures. A synthetic gas bench was used to control the model exhaust containing two model hydrocarbons (propene and propane) to identify the conditions at which VOCs are created under non-optimal conditions. Most of the pollutants such as N2O and VOCs were emitted between 220 and 500 °C with a peak at around 280 °C, temperature which corresponds to the tipping point of the TWC activity. The combination of different mass spectrometric analysis (online and offline) allowed to identify many different VOCs: carbonated (acetone, acetaldehyde, acroleine), nitrile (acetonitrile, propanenitrile, acrylonitrile, cyanopropene) and aromatic (benzene, toluene) compounds. Growth mechanisms from propene and to a lesser extend propane are responsible for the formation of these higher aromatic compounds that could lead to the formation of secondary organic aerosol in a near-field area.
La pollution atmosphérique urbaine est en partie due aux émissions de gaz d'échappement des transports routiers. Les émissions des véhicules sont réglementées depuis plus de 30 ans dans de nombreux pays du monde. Chaque type de moteur est équipé d'un système spécifique de contrôle des émissions. Dans les véhicules à essence, un convertisseur catalytique à trois voies (TWC) est mis en œuvre pour éliminer simultanément les hydrocarbures (HC), le monoxyde de carbone (CO) et les oxydes d'azote (NOx). Cependant, les convertisseurs catalytiques à trois voies ne sont efficaces qu'au-dessus de 200 °C et lorsque le rapport air/carburant dans les gaz d'échappement est stœchiométrique. Or, des écarts par rapport à la stœchiométrie se produisent lors d'accélérations et de décélérations rapides. Cette étude rapporte l'analyse des COV non réglementés des mini-TWC commerciaux alimentés par des mélanges d'essence modèles. Un banc de gaz synthétiques a été utilisé pour contrôler les gaz d'échappement modèles contenant deux hydrocarbures modèles (propène et propane) afin d'identifier les conditions dans lesquelles les COV sont créés dans des conditions non optimales. La plupart des polluants tels que le N2O et les COV ont été émis entre 220 et 500 °C, avec un pic à environ 280 °C, température qui correspond au point de basculement de l'activité TWC. La combinaison de différentes analyses par spectrométrie de masse (en ligne et hors ligne) a permis d'identifier de nombreux COV différents : composés carbonés (acétone, acétaldéhyde, acroléine), nitrés (acétonitrile, propanenitrile, acrylonitrile, cyanopropène) et aromatiques (benzène, toluène). Les mécanismes de croissance à partir du propène et, dans une moindre mesure, du propane sont responsables de la formation de ces composés aromatiques supérieurs qui pourraient conduire à la formation d'aérosols organiques secondaires dans une zone de champ proche.
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