La capture et le stockage (CCS) est une des principales options envisagées pour la réduction des émissions de dioxyde de carbone (CO2). Les procédés de capture mettant en jeu la dissolution du CO2 dans des solutions absorbantes d'alcanolamines sont considérés comme les plus appropriés pour la décarbonation des effluents industriels [1]. A ce jour, le coût énergétique de ce type de traitement est trop élevé. Le procédé doit donc être amélioré et adapté avant d'être implanté sur des sites industriels. La compréhension des interactions moléculaires au sein des systèmes {CO2+eau+alcanolamine} est essentielle pour développer des outils afin d'optimiser la dissolution du gaz, et ainsi réduire le coût du procédé. L'objectif de cette présentation est de comparer les propriétés thermodynamiques des systèmes {eau+alcanolamine} obtenues expérimentalement et par simulation moléculaire. La simulation moléculaire donne accès à une vision microscopique détaillée des grandeurs structurelles, énergétiques et dynamiques qui déterminent les propriétés thermodynamiques et de transport. Elle apporte une analyse permettant d'aider à la représentation, la modélisation ou la caractérisation de la dissolution : c'est un outil complémentaire aux mesures expérimentales. Aussi, la simulation peut être utilisée comme un outil de prévision des grandeurs requises pour le design de procédés de capture. La simulation moléculaire permet aussi d'obtenir une vision fine de la structure de la solution pour discuter notamment des liaisons hydrogènes, très présentes au sein des solutions absorbantes. L'objectif de cette étude est de savoir comment les modèles moléculaires permettent de différencier les comportements de mélanges de différentes alcanolamines d'une même famille avec l'eau et d'élaborer des relations structure-propriétés. Un champ de forces adapté à la description des alcanolamines basées sur le squelette N-C-C-O a été développé [2] en prenant en compte l'environnement polaire des composés. Ce nouveau champ de forces a été validé avec la prédiction de propriétés énergétique et volumétrique de sept alcanolaminesde la famille de la monoethanolamine (MEA), substituée par des groupements méthyle ou éthyle. Ce champ de forces a ensuite été utilisé et adapté pour calculer les enthalpies de mélange de ces alcanolamines avec l'eau. Un nouveau site d'interaction qui intervient uniquement au sein des mélanges a été introduit pour améliorer la description des interactions eau-amine, notamment de l'atome d'oxygène de l'eau avec l'hydrogène du groupement hydroxyle de l'alcanolamine. Les résultats obtenus par simulation sont comparés aux données expérimentales mesurées par calorimétrie à écoulement et à titration (prévision du minimum de l'enthalpie de mélange avec une incertitude de 0.4 kJ mol-1). 1. Arcis, H.; Ballerat-Busserolles, K.; Rodier, L.; Coxam, J.-Y. J. Chem. Eng. Data 2011, 56, 3351-3362 2. Simond, M. R.; Ballerat-Busserolles, K.; Coxam, J.-Y.; Pádua A. A. H. ChemPhysChem 2012