Origine de N2O en réduction de NO par NH3 sur Cu-zéolithes N2O origin in NO reduction with NH3 over copper zeolites
Résumé
Entre 300 et 800 K, N2 est toujours le produit majoritairement formé en oxydation de NH3 sur des catalyseurs à base de zéolithe faujasite NaY et de cuivre (Cu(x)-NaY, x étant le taux d'échange théorique). Les vitesses de conversion de NH3 en réduction catalytique sélective (SCR) de NO par NH3 (NH3 + O2 + NO), et en oxydation de NH3 (NH3 + O2) sont similaires sur Cu(195)-NaY. Elles diffèrent sur Cu(76)-NaY à basse température (<610 K) mais en revanche, sur Cu(25)-NaY, la vitesse de conversion de NH3 en SCR est toujours très supérieure à celle de l'oxydation. En SCR de NO sur Cu(76)-NaY, deux vagues de formation de N2O sont observées vers 500 K et au-delà de 600 K, tandis que sur Cu(25)-NaY, aucune trace de N2O n'est détectée. La formation de N2O à basse température est attribuée à la décomposition de nitrate d'ammonium formé sur des agrégats d'oxyde de cuivre. La formation de N2O à plus haute température résulterait de l'oxydation de NH3 et serait reliée à la présence d'ions cuivre isolés proches voisins, ou de dimères [CuOCu]2+.