La théorie spectrale des opérateurs auto-adjoints en dimension infinie est étonnamment plus subtile que celle des matrices hermitiennes en dimension finie. Pourtant, de nombreux problèmes physiques ou mécaniques se ramènent à la résolution d'un problème aux valeurs propres dont l'inconnue est une fonction, ou à une équation aux dérivées partielles linéaire qui peut être étudiée avec des méthodes spectrales. Développée par Hilbert à la fin du 19ème siècle, la théorie spectrale a connu une envolée après la découverte de la mécanique quantique et de l'équation de Schrödinger dans les années 1920-30. Dans ce cours, donné à l'école polytechnique à partir de 2018, nous voyons les bases de la théorie spectrale des opérateurs auto-adjoints en dimension infinie et nous donnons quelques applications choisies à la mécanique quantique, avec une attention particulière aux opérateurs décrivant les atomes et les molécules. Le cours ne nécessite aucune connaissance physique mais suppose connues la théorie des distributions et l'analyse fonctionnelle. Les espaces de Sobolev sont abondamment utilisés mais leurs principales propriétés sont rappelées dans un appendice.