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              <p>Properties, distribution and radiative effect of aerosols in Ile-de-France by a coupled measurement-modelling approachAtmospheric aerosols are one of the key components of the climate system and also major contributors to air pollution. One of the most significant uncertainties in the understanding of the climate system at both regional and global scales is the interaction between aerosols and solar and infrared radiation (the Direct Radiative Effect, DRE). The latest Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) report attests that the aerosol Aerosol-Radiation Interaction (ARI) represents an average negative global effective forcing of -0.22±0.25 Wm-2, which opposes and counteracts a fraction of the positive direct radiative forcing by greenhouse gases. At present, there is still large uncertainty in estimating the magnitude and sign of the aerosol DRE, in particular at the regional scale, where aerosol of different origin and types mix. This is particularly the case for the mixed anthropogenic-biogenic environments, such as in the outflow of big urban agglomerations. How the anthropogenic and biogenic components interact and affect aerosol properties and DRE is an open and relevant question, for which scientific knowledge is still low.The objective of this thesis work is to apply a synergistic measurement-modelling approach in order to achieve two main objectives: i) get more deeper understanding of the aerosol spectral optical properties (aerosol optical depth, single scattering albedo and complex refractive index) at the regional scale where the mixing between anthropogenic and biogenic aerosols occurs and evaluate their temporal and spatial variability under varying conditions; ii) produce a robust direct radiative effect estimate in the region and investigate the DRE dependency on the aerosol mixing state and the contribution of the different aerosol species.This thesis focuses on the Ile-de-France region, a densely populated area in central Europe affected by the interaction between anthropogenic emissions from the Paris metropolitan area and biogenic emissions from surrounding forested areas. The strategy of this work is based on the combination of field campaign observations from the international ACROSS (Atmospheric ChemistRy Of the Suburban ForeSt) campaign and observations from ground-based and remote sensing existing databases with the WRF-CHIMERE 3-D chemistry transport model (CTM), allowing for a comprehensive evaluation of the simulated aerosol loading, chemical composition and spectral optical properties, which are key parameters to drive the DRE estimation.Keywords: aerosols, aerosol-radiation interaction, ari, direct radiative effect, measurement, modelling, synergy, spectral optical properties, complex refractive index, single scattering albedo, ACROSS, field campaign, CTM, WRF, CHIMERE</p>
            </abstract>
            <abstract xml:lang="fr">
              <p>Les aérosols atmosphériques sont l'une des composantes clés du système climatique et sont également des acteurs majeurs de la pollution atmosphérique. L'interaction entre les aérosols et le rayonnement solaire et infrarouge (l'Effet Radiatif Direct, ERD) reste l'une des principales incertitudes dans la compréhension du système climatique à l'échelle régionale et globale. Le dernier rapport du Groupe d'experts intergouvernemental sur l'évolution du climat (GIEC) atteste que l'Interaction Aérosols-Rayonnement (IAR) représente un forçage effectif global négatif moyen de -0.22±0.25 Wm-2 qui s'oppose et contrebalance une fraction du forçage radiatif direct positif des gaz à effet de serre. À ce jour, l'estimation de l'intensité et du signe de l’ERD des aérosols reste très incertain, en particulier à l'échelle régionale et lorsque des aérosols d'origine et de type différents se mélangent. Ceci est particulièrement le cas pour les environnements mixtes anthropogéniques et biogéniques, tels que les flux sortants des grandes agglomérations urbaines. La façon dont les composants anthropogéniques et biogéniques interagissent et affectent les propriétés des aérosols et l’ERD est une question majeure et ouverte, pour laquelle les connaissances scientifiques sont encore faibles.L'objectif de cette thèse est de mettre en œuvre une approche synergique de mesure et de modélisation afin d'atteindre deux objectifs principaux: i) mieux comprendre les propriétés optiques spectrales des aérosols (épaisseur optique des aérosols, albédo de diffusion simple et indice de réfraction complexe) à l'échelle régionale où se produit le mélange entre les aérosols anthropogéniques et biogéniques, et évaluer leur variabilité temporelle et spatiale dans des conditions variables ; ii) produire une estimation robuste de l'effet radiatif direct des aérosols et étudier la dépendance de l’ERD à l'état de mélange des aérosols et à la contribution des différentes espèces d'aérosols. Le cadre d’application de cette étude est l’Ile-de-France, une zone très peuplée d'Europe théâtre de l’interaction entre les émissions anthropiques de l’agglomération métropolitaine Parisienne et biogéniques des zones forestières limitrophes.La stratégie de ce travail se base sur la combinaison des observations de la campagne internationale ACROSS (Atmospheric ChemistRy Of the Suburban ForeSt) et des observations des bases de données existantes au sol et par satellite, avec les simulations du modèle de chimie-transport 3-D WRF-CHIMERE, permettant une évaluation la plus complète possible de la masse d'aérosol simulée, de la composition chimique et des propriétés optiques spectrales, qui sont des paramètres clés pour l'estimation de l’ERD.Mot-clé : aérosols, interaction aérosol-rayonnement, iar, effet radiatif direct, mesure, modélisation, synergie, propriétés optiques spectrales, indice de réfraction complexe, albédo de diffusion simple, ACROSS, campagne de terrain, modèle de chimie-transport, WRF, CHIMERE</p>
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