Transfers and processes associated with residues of human and veterinary pharmaceuticals and biocides from urban sludge and manure used as fertilisers
Transferts et processus associés aux résidus de médicaments humains et vétérinaires et aux biocides des boues urbaines et des lisiers utilisés comme fertilisants
Abstract
Urban sludge contains pharmaceutical residues and various biocides, which are partly treated in waste-
water treatment plants. Liquid manure contains also veterinary pharmaceuticals and biocides used to clean
livestock installations. Both sludge and manure are spread as agricultural fertilisers. Traces of human and
veterinary pharmaceutical residues, as well as biocides, are also present in many rivers and aquifers, and in
agricultural soils in France and around the world. The thesis is devoted to the evaluation of transfers of and
processes (degradation, infiltration, adsorption, etc.) related to pharmaceutical residues and biocides from
both urban sludge and liquid manure spread on fields as fertilizer for agriculture. It is part of the Telesphore
project carried out on the SIPIBEL observatory. The main objective is to evaluate the possible contamination
of soil and groundwater by pharmaceuticals and biocides due to organic waste products (OWPs) spread for
fertilizing. The experimental part is based on three scales experiments : (i) controlled microcosm assays to
characterise sorption onto soils and soil/OWP mixtures (ii) lab soil column assays under controlled conditions
on soil columns to assess vertical transport and (iii) in situ spreading campaigns on lysimeters, under both
actual and augmented conditions of OWPs spreading. The sorption parameters obtained from the micro-
cosm assays were used for HYDRUS-1D modelling of reactive transport in the soil columns. The contrasting
behaviour of pharmaceutical and biocides residues at the different scales highlights the complexity of the
processes involved in the fate of pharmaceutical and biocidal residues after spreading of OWPs. Overall, the
results show that manure and sludge spread at agronomic rates do not lead to the accumulation of pharma-
ceutical and biocidal residues in the soil, and that the flux of compounds retained in the soil or transported
to groundwater represent a small fraction of what is spread with the OWPs.
Les boues urbaines contiennent des résidus pharmaceutiques et des biocides divers, partiellement trai-
tés dans les stations d’épuration. Le lisier contient des résidus pharmaceutiques vétérinaires et des biocides
utilisés pour le nettoyage des installations d’élevage. Les boues comme les lisiers sont épandus comme ferti-
lisants ou amendements pour l’agriculture. Des traces de résidus pharmaceutiques humains et vétérinaires,
ainsi que des biocides sont aussi quantifiés dans de nombreuses rivières et aquifères, et dans les sols agricoles
en France et dans le monde. La thèse est consacrée à l’évaluation des transferts et des processus associés (dé-
gradation, infiltration, adsorption, etc.) des résidus pharmaceutiques et des biocides dans le contexte précis
des boues des stations d’épuration urbaines et des lisiers épandus. L’objectif principal est d’évaluer la conta-
mination possible par les produits pharmaceutiques et les biocides des sols et des eaux souterraines due à
l’épandage de produits résiduaires organiques (PRO) comme fertilisants. La partie expérimentale est bâtie sur
trois échelles d’étude : (i) des essais en conditions contrôlées en microcosme pour caractériser la sorption des
molécules sur des sols et des mélanges sol/PRO, (ii) des essais en conditions contrôlées sur colonnes de sol en
laboratoire pour évaluer les transferts verticaux et (iii), des campagnes in situ sur six lysimètres, en condition
réelle puis augmentées d’épandage de PRO. Les paramètres de sorption obtenus par les essais en micro-
cosme sont utilisés pour la modélisation sur HYDRUS-1D du transfert réactif des essais sur colonnes de sol.
Les comportements des résidus pharmaceutiques et biocides aux différentes échelles d’étude sont contrastés
et mettent en évidence la complexité des processus intervenant dans le devenir des résidus pharmaceutiques
et biocides après épandage. Les résultats montrent globalement que les épandages à taux agronomiques de
lisier et de boues n’engendrent pas d’accumulation significative de résidus pharmaceutiques et biocides dans
les sols et que les flux de composés retenus dans le sol ou transportés vers les eaux souterraines représentent
une faible fraction de ce qui est apporté par épandage de PRO.
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