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Hdr Année : 2023

Une promenade entre transport de masse en milieu poreux et analyse de nanoparticules

Pierre-Emmanuel Peyneau

Résumé

Le parcours scientifique que j'ai emprunté depuis ma thèse m'a conduit à structurer la synthèse de mes travaux, qui relèvent de l'application des sciences physiques à des problématiques issues des sciences de l'environnement, en trois axes. Le premier porte sur l'étude du transport de masse en milieu poreux hétérogène à l'échelle de la colonne de laboratoire, le second sur le transport d'eau et de contaminants au sein d'un ouvrage décentralisé de gestion des eaux pluviales et le troisième sur l'analyse de nanoparticules individuelles par spectrométrie de masse. Les processus de transport de contaminants en milieu poreux de manière générale, et dans les sols en particulier, dépendent de la nature des espèces chimiques et de la matrice solide. Je me suis intéressé à des systèmes modèles hétérogènes présentant un intérêt du point de vue de la physique des sols, allant au-delà du paradigme d'un empilement de billes de verre, tout en restant suffisamment simples pour que leur comportement puisse être modélisé de façon détaillée. La démarche que j'ai poursuivie a reposé sur l’utilisation et la simulation numérique de modèles à base physique permettant d’évaluer de façon contrôlée et vérifiable expérimentalement l’importance de tel ou tel processus de transport. J'ai également collaboré avec des expérimentateurs pour ouvrir la « boîte noire » que constituent ces systèmes, afin d’obtenir des données complémentaires des courbes de percée (comme par exemple l’évolution temporelle du champ de concentration en contaminant à l'intérieur même de la colonne), pouvant être confrontées à des résultats issus de simulations numériques. Ce travail a mis en évidence la phénoménologie riche de la forme des courbes de percée mesurables en sortie de colonne hétérogène, en l’occurrence un milieu poreux homogène entourant un macropore, même en conditions saturées et lorsque le transport est non réactif. Il a également permis de montrer l’inadéquation des modèles de transport macroscopiques existants, qui ne permettent pas de reproduire certaines caractéristiques des courbes de percée mesurées. Ce constat est lié au rôle majeur joué par la diffusion moléculaire, processus dont le rôle est généralement négligé en physique des sols au profit de la seule dispersion. En outre, même si le transport dans une colonne garnie d'un milieu poreux contenant un macropore est bien entendu affecté par le macropore lui-même, il peut également l'être par un effet de taille finie lié aux extrémités du système, du fait d'une certaine complexité de l’écoulement en milieu poreux hétérogène lorsque des dispositifs annexes classiquement employés pour procéder à des élutions sont utilisés. Étudier de manière plus approfondie les effets de taille finie d'une part, et le couplage entre réactivité des contaminants vis-à-vis de la matrice solide et hétérogénéité du milieu poreux d'autre part, constituent des perspectives de recherche stimulantes. J'ai également étudié le fonctionnement ainsi que les performances hydrauliques et épuratoires d'ouvrages alternatifs (vis-à-vis d'une solution « tout-tuyau ») de gestion des eaux pluviales, en l'occurrence des noues, dont le fonctionnement repose partiellement sur l'infiltration d'eaux pluviales potentiellement contaminées dans un sol. Les performances épuratoires d'une noue sont étroitement liées à son fonctionnement hydraulique ainsi qu'à la contamination des eaux alimentant l'ouvrage. La grande majorité des noues ayant fait l'objet d'études sont des ouvrages déjà en service, soumis aux conditions météorologiques ambiantes. Cela ne va pas sans poser un certain nombre de problèmes méthodologiques puisque chaque événement pluvieux est unique et contient une charge polluante propre. C'est pour étudier en détail les fonctionnements hydraulique et épuratoire de ces ouvrages qu'un dispositif pilote, constitué de deux noues instrumentées et d'un système permettant de les alimenter de manière contrôlée, a été construit. Il a notamment permis de mettre en évidence de grandes disparités de performances épuratoires entre les deux noues. Grâce à ce dispositif pilote pouvant être alimenté en tête ou latéralement pour étudier la qualité des eaux infiltrées, nous avons en effet pu quantifier l'efficacité de traitement de ces deux ouvrages en termes d'abattements en concentration et en masse vis-à-vis d'un contaminant métallique, le zinc, de deux hydrocarbures aromatiques polycycliques, le pyrène et le phénanthrène, et d'un pesticide, le glyphosate. Ces dernières années, j'ai enfin activement développé la théorie afférente à une technique de chimie analytique qui connaît un grand essor depuis une décennie, l'analyse de nanoparticules individuelles par spectrométrie de masse (connue sous l'acronyme sp-ICP-MS, pour single particle inductively coupled plasma-mass spectrometry). Cette technique permet de mesurer la densité particulaire et, sous certaines hypothèses, la taille et la composition chimique de nanoparticules. J’ai notamment montré qu’il existe une correspondance univoque entre les temps auxquels les pics apparaissent dans un signal temporel sp-ICP-MS mesuré expérimentalement et les points de discontinuité d’une réalisation d’un processus de Poisson unidimensionnel et homogène. Ces fondements théoriques m'ont ensuite permis de calculer analytiquement le biais de comptage qui affecte les mesures sp-ICP-MS et de caractériser certaines propriétés statistiques (nombre moyen de nanoparticules associées, durée moyenne) des pics individuels détectables dans un signal sp-ICP-MS résolu en temps. Ces prédictions ont été confrontées avec succès à des résultats expérimentaux obtenus à partir de dispersions de nanoparticules d'or de synthèse et à des simulations Monte-Carlo. Je compte à l'avenir travailler sur le traitement des signaux sp-ICP-MS et appliquer cette technique pour mieux caractériser la fraction nanoparticulaire d'échantillons naturels d'eaux.
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Pierre-Emmanuel Peyneau. Une promenade entre transport de masse en milieu poreux et analyse de nanoparticules. Sciences de l'environnement. Nantes Université, 2023. ⟨tel-04396715⟩
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