L’utilisation de Supplementary Cementitious Materials (SCMs) en substitution du clinker est une technologie aujourd’hui bien connue qui permet de réduire le coût environnemental du ciment. Parmi les SCMs largement utilisés on retrouve les cendres volantes, les laitiers de hauts fourneaux ou encore la poudre de verre. Dans les dernières années, un intérêt grandissant s’est développé pour l’utilisation d’argiles calcinées comme ajouts cimentaires, notamment du fait de leur forte réactivité et leur grande disponibilité. Ce projet de thèse s’intéresse à l’utilisation d’argiles et de marnes calcinées comme ajouts cimentaires. L’objectif principal est d’identifier de nouveaux échantillons susceptibles de présenter un intérêt pour une utilisation comme SCMs. Pour ce faire, une approche multi-échelle macro et micro est utilisée afin d’étudier de manière précise la calcination, la réactivité pouzzolanique et le comportement en système cimentaire de ces nouveaux échantillons. Il a été possible de démontrer que les marnes (malgré leur composition minéralogique complexe) présentent un potentiel d’utilisation comme ajout cimentaire après calcination, et ce, même avec une faible proportion d’argiles. Par la suite, il a été démontré que la palygorskite est une argile à haut potentiel pour une utilisation comme ajout cimentaire après calcination, et peut être considérée comme une alternative viable au métakaolin. L’étude poussée de l’utilisation de palygorskites calcinées comme ajouts cimentaires a également permis d’apporter de nouvelles connaissances fondamentales sur la compréhension des mécanismes impliqués lors de la calcination de ce type de matériaux.