NMR spectra in organic metals (TMTSF) ₂PF₆ and (TMTSF) ₂ClO₄: incommensurability of the spin density wave
Raies R. M. N. Dans les métaux organiques (TMTSF)₂PF₆ et (TMTSF)₂ClO₄ : incommensurabilité de l'onde de densité de Spin
Résumé
For the first time in the SDW state of the organic conductors (TMTSF)2PF6 and (TMTSF)2ClO4 the amplitude of the order parameter and the nesting vector are determined, from a detailed analysis of the methyl proton NMR line-shape for various magnetic field orientations. Il the paramagnetic metallic state, the fast rotational tunneling of the two un-equivalent methyl groups splits the line into one central line and two pairs of satellites with shifts depending on field orientation, in good agreement with theory. In the SDW state, the local fields due to the ordered magnetic structure lead to an important broadening of the line. By a careful analysis of the lineshape and its evolution in terms of field orientations, we prove, for both compounds, that the SDW is incommensurate; we are able to determine the local fields at each methyl site and separate the dipolar contribution from the hyperfine contact term; we deduce both the amplitude and wave vector of the SDW. The b* component of the nesting vector Qb (b* reciprocal lattice basis vector) for (TMTSF)2PF6 is in contradiction with simple theories leading to commensurate values (Qb=0 or Qb=0.5b*) but agrees with the consequences of realistic tight binding band calculations. The Q vector is different in (TMTSF)2ClO4 in agreement with the theoretical prediction that Q depends on the nature of anion and experimental conditions like pressure.
Dans l’état d’onde de densité de spin (ODS) des conducteurs organiques (TMTSF)₂ClO₄ et (TMTSF)₂PF₆, l’amplitude du paramètre d’ordre et le vecteur de Nesting Q̅ sont déterminés à partir d’une analyse détaillée de la forme de raie R. M. N. Des protons des groupes méthyles, pour diverses orientations du champ. Dans l’état métallique (paramagnétique), la rotation rapide par effet tunnel de deux groupes méthyles non-équivalents donne une raie centrale et deux paires de satellites avec des déplacements variables suivant l’orientation du champ magnétique, en bon accord avec la théorie. Dans l’état onde de densité de spin, les champs locaux dus à la structure magnétique ordonnée entrainent un élargissement important de la raie. Par une étude approfondie de la forme de raie et de son évolution en fonction de l’orientation du champ, nous prouvons que, pour ces deux composés, l’ODS est incommensurable ; nous déterminons les champs locaux correspondant à chaque groupe méthyle et séparons la contribution dipolaire du terme de contact hyperfin ; nous déduisons l’amplitude δ et le vecteur d’onde Q̅ de l’ODS. L’amplitude δ = 8% +̠ 2% (en unité μB par molécule) pour PF₆ est très supérieure à certaines estimations antérieures. La composante du vecteur de Nesting suivant le vecteur de base b̅* pour PF₆ est en contradiction avec les modèles théoriques simples conduisant à Q̅b = 0 ou Q̅b = 0. 5 b̅*, mais correspond aux résultats d’un calcul de bande réaliste, dans l’approximation des liaisons fortes. Le vecteur Q̅ est différent dans (TMTSF)₂ClO₄, en accord avec les prédictions théoriques suivant lesquelles Q̅ dépend de la nature de l’anion et des conditions expérimentales (pression).