Sonder et cartographier les plasmons de nanoparticules d’or avec des électrons tunnel
Résumé
Les nanoparticules plasmoniques sont omniprésentes en nanophotonique, où elles servent d’antennes optiques, de nanosources de chaleur et d’électrons chauds, de nanosondes optiques et de sources de champ évanescent. Généralement, leur réponse optique et photochimique est maximale lorsqu’elles sont excitées à la fréquence de résonance de leurs modes plasmoniques. De nombreuses méthodes de microscopies et spectroscopies optiques ont été développées pour sonder les plasmons de surface localisés de nanoparticules plasmoniques individuelles. Certaines techniques de champ proche optique, ou basées sur l’association d’électrons et de photons, permettent de réaliser ce type de mesures avec une résolution spatiale nanométrique. Il est ainsi possible de cartographier à l’échelle nanométrique le champ évanescent produit autour d’une nanoparticule à la résonance de ses modes plasmoniques ou bien, de manière équivalente, la densité locale de modes électromagnétiques (EM-LDOS) à proximité de cette nanoparticule. La cartographie de la EM-LDOS et le spectre de résonance des modes plasmoniques sont deux informations cruciales pour coupler efficacement des émetteurs quantiques à des nanoparticules plasmoniques ou pour intégrer ces nanoparticules dans des dispositifs plus complexes. Nous avons utilisé l’une de ces techniques basées sur l’association d’électrons et de photons – la luminescence induite par microscopie à effet tunnel (STL) – pour sonder les propriétés optiques de nanoparticules d’or de différentes tailles et formes (nanopyramides, nanocubes, nanoplaquettes) [1–4]. Les résultats ont été comparés à des simulations numériques et à des mesures de spectroscopie optique dans un microscope à champ sombre (DFM) et de pertes d’énergie des électrons (EELS) dans un microscope électronique. Jusqu’ici, il était admis que la STL permettait de mesurer le spectre de résonance et la distribution spatiale des modes dipolaires de nanoparticules plasmoniques de « petite taille » (quelques nanomètres) [5,6]. Nous montrons que la STL permet également de cartographier la contribution radiative de la EM-LDOS (c’est-à-dire les modes qui rayonnent) sur des nanoparticules de plus grande dimension (des nanoplaquettes de plusieurs centaines de nanomètres de côté) [3]. Pour des nanoparticules plasmoniques de taille intermédiaire (quelques dizaines de nanomètre de côté), nous montrons que les spectres optiques mesurés par STL présentent d’importants élargissements et déplacements en énergie, en raison de la contribution de modes multipolaires et d’interactions avec la pointe métallique du microscope à effet tunnel [4].
[1] E. Le Moal et al, Nano Letters 13 (9), 4198−4205 (2013).
[2] E. Le Moal et al, Physical Review B 93, 035418 (2016).
[3] S. Cao et al, ACS Photonics 7, 1280−1289 (2020).
[4] M. Zapata-Herrera et al, en préparation
[5] N. Nilius, N. Ernst, H.-J. Freund, Physical Review B 65, 115421 (2002)
[6] Ph. Myrach, N. Nilius, H.-J. Freund, Physical Review B 83, 035416 (2011)