Evolution of Local Structural Motifs in Colloidal Quantum Dot Semiconductor Nanocrystals Leading to Nanofaceting
Évolution des motifs structurels locaux dans les nanocristaux semi-conducteurs à points quantiques colloïdaux conduisant à la nanofaçonnisation
Résumé
Colloidal nanocrystals (NCs) have shown remarkable promise for optoelectronics, energy harvesting, photonics and biomedical imaging. In addition to optimising quantum confinement, the current challenge is to obtain a better understanding of the critical processing steps and their influence on the evolution of structural motifs. Computational simulations and electron microscopy presented in this work show that nanofaceting can occur during nanocrystal synthesis from a Pb-poor environment in a polar solvent. This could explain the curved interfaces and the olive-like shaped NCs observed experimentally when these conditions are employed. Furthermore, the wettability of the PbS NCs solid film can be further modified via stoichiometry control, which impacts the interface band bending and, therefore, technologies such as multiple junction deposition and interparticle epitaxial growth. Our results suggest that nanofaceting in NCs can become an inherent advantage when used to modulate band structures beyond what is traditionally possible in bulk crystals.
Les nanocristaux colloïdaux (NC) sont remarquablement prometteurs pour l'optoélectronique, la collecte d'énergie, la photonique et l'imagerie biomédicale. Outre l'optimisation du confinement quantique, le défi actuel consiste à mieux comprendre les étapes critiques du traitement et leur influence sur l'évolution des motifs structurels. Les simulations computationnelles et la microscopie électronique présentées dans ce travail montrent que le nanofaçonnage peut se produire pendant la synthèse de nanocristaux à partir d'un environnement pauvre en Pb dans un solvant polaire. Cela pourrait expliquer les interfaces incurvées et les NC en forme d'olive observés expérimentalement lorsque ces conditions sont employées. En outre, la mouillabilité du film solide de NCs de PbS peut être modifiée par le contrôle de la stoechiométrie, ce qui a un impact sur la courbure de la bande d'interface et, par conséquent, sur des technologies telles que le dépôt de jonctions multiples et la croissance épitaxiale interparticulaire. Nos résultats suggèrent que la nanofacette dans les NC peut devenir un avantage inhérent lorsqu'elle est utilisée pour moduler les structures de bande au-delà de ce qui est traditionnellement possible dans les cristaux en vrac.
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