Le principal constituant des ouvrages en béton armé est le ciment Portland qui se compose lui-même en grande partie de clinker. Ce dernier est produit lors d'un processus industriel énergivore et très émetteur de gaz à effet de serre. L'utilisation de sous-produits industriels, comme les laitiers de haut fourneau, en substitution partielle du ciment Portland, permet de réduire significativement l'impact environnemental des bétons. Cependant, il convient de vérifier que la substitution du ciment Portland par des additions minérales ne réduit pas la durabilité des ouvrages en béton armé en deçà de l'exigence normative. Parmi les phénomènes de vieillissement des structures, la carbonatation est sans doute le plus courant, car il résulte de la fixation du dioxyde de carbone atmosphérique engendrant une baisse du pH de la matrice cimentaire et un risque de corrosion des armatures en acier. Une manière d'évaluer la durabilité du béton armé consiste donc à modéliser le processus de carbonatation pour prédire son comportement à long terme. Le coefficient de diffusion effectif du CO2 gazeux est l'un des paramètres clés pour modéliser la carbonatation. En effet, le phénomène est contrôlé par la diffusion du gaz dans la porosité du matériau. Dans les modèles de la littérature, ce coefficient provient de relations empiriques déduites de données expérimentales, qui ont été obtenues principalement par des essais de diffusion gazeuse sur des échantillons à base de ciment Portland. Dans le cas de matériaux contenant des additions minérales, la relation entre coefficient de diffusion et différents paramètres microstructuraux (porosité, degré de saturation en eau) est a priori différente de celle calibrée pour des matériaux à base de ciment Portland. La finalité de nos travaux est de modéliser le coefficient de diffusion du CO2 dans les bétons à fort taux de substitution en laitier de haut fourneau. Pour cela, un montage expérimental a été développé par le LaSIE pour déterminer le coefficient de diffusion effectif du CO2 sur des matériaux cimentaires (pâtes, mortiers). Cette cellule de diffusion se compose de deux chambres assemblées par vissage et séparées par l'échantillon étudié. En maintenant une concentration constante dans la chambre amont, on mesure en continu à l'aide d'une sonde l'évolution de la concentration en CO2 dans la chambre aval. Le coefficient de diffusion du CO2 est déduit d'une analyse inverse en résolvant la seconde loi de Fick, pour un régime non stationnaire, dans le cas où le matériau aura été préalablement séché. Dans le cadre de la présente étude, différentes compositions de pâtes ont été testées, pour 3 rapports E/C, avec ou sans substitution du ciment par un laitier de haut fourneau. Après une conservation sous eau de 2 mois, une partie des échantillons a subi une carbonatation accélérée. Notre objectif est de mettre en évidence l'influence, en plus de la nature du liant, d'une carbonatation sur la diffusion. Au préalable des essais de diffusion, tous les échantillons ont été séchés en étuve à 80 °C. Nos premiers résultats montrent que des additions telles que les laitiers de haut fourneau entrainent des résultats bien différents de ceux obtenus dans le cas du ciment Portland. Il semble donc qu'un modèle universel, exprimant par exemple le coefficient de diffusion en fonction de la porosité, ne suffit pas à prédire la propriété de transfert de ces différents matériaux. Par ailleurs, au-delà de l'influence du liant, la carbonatation a elle-même un effet non négligeable sur la structure poreuse et donc sur la diffusivité.