Effective Homogeneous Catalysis of Electrochemical Reduction of Nitrous Oxide to Dinitrogen at Rhenium Carbonyl Catalysts
Catalyse homogène efficace de la réduction électrochimique de l'oxyde nitreux en diazote sur des catalyseurs de type rhénium-carbonyle
Résumé
We show that reduced rhenium bipyridyl carbonyl complexes are stable and selective catalysts for deoxygenation of nitrous oxide (N2O) in organic media in the presence of water. Mechanistic studies indicate that the Re complex is initially reduced to produce the activated species. N2O then binds to labile position at the reduced metal and the resulting adduct is further reduced to trigger N–O bond breaking and release of N2. Proton donors are beneficial to enhance the catalytic rate and to reduce the energy required to generate potential limiting intermediate. These results open directions for N–O bond activation.
Dans cette publication, nous montrons que les complexes réduits de rhénium bipyridylcarbonyle sont des catalyseurs stables et sélectifs pour la désoxygénation du protoxyde d'azote (N2O) en milieu organique en présence d'eau. Des études mécanistiques indiquent que le complexe Re est initialement réduit pour produire l'espèce catalytique active. Le N2O se coordine ensuite au métal réduit et complexe résultant est encore réduit pour déclencher la rupture de la liaison N-O et la libération de N2. La présence de donneurs de protons est bénéfique pour améliorer l'efficacité catalytique et pour réduire l'énergie requise pour générer l'intermédiaire réactionnel limitant. Ces résultats ouvrent des perspectives pour l'activation de la liaison N-O.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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