Contamination des poissons d’eau douce par des contaminants persistants : polychlorobiphényles (PCB), dioxines, furanes, mercure
Résumé
In the context of the national action plan on PCBs adopted in 2008, Onema (French National Agency for Water and Aquatic Environments) led a nationwide study of fish contamination by polychlorobiphenyls (PCBs), polychlorodibenzodioxins (PCDDs) and polychlorodibenzofurans (PCDFs). Some results of mercury analysis are also available for some of the fish sampled for PCBs. Based on the results, the current study aimed to describe the relationships between PCB or mercury contamination and fish characteristics (species, size, lipid content etc.), determine the distribution of biota to sediment accumulation factors (BSAFs), so as to optimize the fish contamination monitoring protocols. A study of PCB profiles was also scheduled. The database resulting from the Onema survey includes different sort of samples, namely composite samples including fishes from various sizes and individual fishes. This database cannot accordingly be used as such for statistical purposes. A selection process was thus designed first, which led to rule out 55% of the samples. An analysis of covariance (ANCOVA) was performed on log-transformed toxic equivalent quantities (TEQ) and fish size, with the propensity to accumulate as a supplementary qualitative variable, with two conditions (high/low). It showed that both factors influence the fish TEQ load. The relationship between logTEQ and logSize is highly significant; this relationship is also different according to the propensity to accumulate PCBs. The resulting equations allow to correctly predict the exceedance or non exceedance of the regulatory consumption threshold for 74% of individual fishes in the whole dataset. When calculated by species, this ratio ranges from more than 75% for eel, crucian carp, chub, roach, pike-perch and tench. For the barbel, the common and silver breams, and common carp, the prediction error rate exceeds 30%. For giant catfish, the equation appears clearly inappropriate, probably because the number of specimens of this species in the dataset was too low. The limited number of specimens by species was also limiting for the mercury contamination data. Most fishes exceed the biota-EQS (environmental quality standard for biota, set in the context of the Water Framework Directive, WFD), while they stand below the threshold for food consumption. It would be worth identifying the sources of this contaminant to freshwater fish. The selection of a limited number of species is an essential feature of future fish contamination monitoring (in the context of WFD implementation or for other purposes), as it would help to get relevant and statistically workable data. Another important feature is the number of specimens of the selected species that should be captured at each site. We recommend to focus on barbel (Barbus barbus) and chub (Squalius cephalus): according to hydrophobic chemicals (e.g. PCB) contamination, they represent different propensities to accumulate, and are present at most sites. A third recommended species is the river trout (Salmo trutta fario). If 9 individual samples of the same species were obtained at any site, the probability to make less than 20% of error when classifying the site would be ≥ 80%. The study of fish PCB contamination profiles shows clear interspecies differences in the net accumulation, i.e. the combination of exposure, uptake, metabolism and excretion. Species having an habitat related to sediment display profiles characterised by higher proportions of more chlorinated congeners, which are also less prone to biotransformation. Conversely the river trout displays a different profile, which can be partially explained by atmospheric transport of PCBs. Intraspecies profile differences can therefore be attributed to variations in exposure (sources), but this analysis was limited to a reduced number of sites. The PCB sediment quality guideline (SQG) previously developed for the Rhône-Méditerranée basin, which is based on the distribution of biota-sediment accumulation factor (BSAF) appeared to have a rather low efficiency when applied to fish from the national database, in particular the species assigned to the low accumulation propensity category. Furthermore, when using the same BSAF-based approach on the national database, a slightly different SQG (50 ng.g-1 dw, PCBi instead of 27 ng.g-1) was obtained. This alternative SQG does not perform better. An explanation for the poor SQG efficiency relates to the number of “false negatives”, which are observed at sites where sediment contamination results are low or non measurable while fish contamination exceeds the sanitary regulatory threshold. Two other SQGs have been developed in the meantime, in the context of a study funded by the “Plan Rhône”, also part of the PCB actions plan set in 2008. The approaches followed were quite different from the BSAF-based approach. The first approach involves an original statistical model linking fish contamination to that of sediment, fish size and its source of carbon. The second approach is based on physiology-based bioaccumulation model. The derived SQGs are 5.9 (PCBi dw, 90% of compliant fish individuals) and 2.6 ng.g-1, (PCBi dw, all individuals compliant for their whole life) respectively. Nonetheless, both SQGs are currently only valid for the area where they were determined, and should not be extrapolated to other areas without precaution. All the abovementioned SQGs are also somewhat uncertain, which is a rather trivial remark, applicable to any quality threshold, whatever its use. The uncertainty associated to each SQG has been rarely assessed, and is usually ignored from end-users. Nevertheless, the issue of SQG value selection, among several possible ones, amounts to minimizing the associated uncertainty according to the targeted management goal. In the case of the Rhone basin, SQGs have been used since 2008 so as to determine dredged materials management options. Two different thresholds are set, based on the literature available in 2008 and expert judgement: •For PCBi < 10 ng.g-1 (dw), dredging / flushing in the current are allowed without restriction; •For PCBi ≥ 60 ng.g-1(dw), flushing is prohibited, and dredged materials have to managed outside the river; •Between 10 and 60 ng.g-1 (PCBi , dw) the management option will depend of the PCB concentration at the expected receiving site. Such an approach based on two thresholds allows to reduce both type II and I error rates impacts. The “high” SQG (60 ng.g-1) was based on the toxicity of PCBs to benthic invertebrates, modified by expert judgement in order to account for biomagnification. Expert judgement was involved because there was no sound basis for assessing the trophic transfer, from sediment to invertebrates and to fish. The “low” SQG (10 ng.g-1) corresponds to the “anthropic background value”. As the BSAF-based SQGs are lower than the toxicity-based ones, the assumption that the BSAF-based SQGs would also be protective for benthic invertebrates seems acceptable. It should be noted however that the BSAF-based SQG reflects first sanitary concern: the current fish contamination regulatory threshold targets the decrease of human beings exposure to dioxins and related chemicals; the extent of protection afforded by the SQG for other predators, i.e. piscivorous fish, birds and mammals, has not been assessed yet. Having in mind the uncertainties associated to each SQG, we can suggest the following orientations: a.Replace the 60 ng.g-1 threshold by a BSAF-based threshold, for instance the 27 ng.g-1 one; b.Keep the 10 ng.g-1 threshold as such c.Apply the physiology-based model in detailed site-specific assessments, and use it to derive restoration targets. As sediment contamination between these two thresholds does not automatically trigger restrictive management decisions, but leads to a refined assessment of management options and their implementation, type II (false negatives) error rate impact would be minimized. The choice between 27 and 50 ng.g-1 has to be done by the concerned authorities; our role was to point out respective features of these two values, according to the current state of the art and available data. The 10 ng.g-1 threshold is indeed close to the 5.9 ng.g-1 derived from the statistical model, which allows 90% of barbels, common breams and chubs from the studied sites to be compliant with the current regulatory threshold.
Conformément au Plan National d’actions sur les PCB (2008), l’Office National de l’Eau et des Milieux Aquatiques (ONEMA) a mis en oeuvre un inventaire de la contamination des poissons de 300 sites par les polychlorobiphényles (PCB), polychlorodibenzodioxines (PCDD) et polychlorodibenzofuranes (PCDF). Pour un certain nombre d’échantillons des résultats d’analyse de mercure sont également disponibles. A partir des données recueillies, la présente étude visait à décrire les relations entre la contamination par les PCB ou le mercure et les caractéristiques des poissons, décrire et expliquer les distributions des facteurs d’accumulation des sédiments aux poissons (BSAF), dans la perspective d’optimiser les protocoles de surveillance des milieux aquatiques, et analyser la répartition des profils de contamination par les PCB. La base de données issue du plan d’actions comprend plusieurs types d’échantillons (poissons analysés individuellement ou échantillons composites rassemblant des individus de taille hétérogène), et ne peut donc être exploitée à des fins statistiques sans une sélection des données. Cette sélection a malheureusement conduit à écarter 55% des échantillons. Après transformation logarithmique des variables, une analyse de covariance (ANCOVA) entre la charge toxique (TEQ) et la taille en fonction du « caractère bioaccumulateur » de l’espèce a permis de démontrer l’importance de ces deux facteurs. Ce « caractère bioaccumulateur de l’espèce » résume sa propension à bioaccumuler les contaminants hydrophobes comme les PCB et les dioxines, et est représenté par deux catégories (fortement/faiblement accumulateur). La relation entre logTEQ et logTaille est très significative ; le caractère bioaccumulateur a un effet significatif sur logTEQ, et la relation entre logTEQ et logTaille est différente selon le caractère bioaccumulateur. Les équations obtenues prédisent correctement le dépassement ou non du seuil pour 74 % des individus (poissons). Pour les anguilles, carassins, chevaines, gardons, sandres et tanches, les modèles estiment à plus de 75% de réussite le dépassement ou non du seuil de consommation. Le dépassement de seuil des barbeaux, brèmes bordelières, brèmes communes et carpes est en revanche prédit avec un taux d’erreur supérieur à 30 %. L’équation dérivée pour les espèces fortement accumulatrices est inadaptée pour les silures, dont l’effectif dans la base de données était peu représentatif. La faiblesse des effectifs par espèce pour les analyses de mercure n’a pas réellement permis de traiter ces données, alors que la plupart des lots analysés dépassent la norme de qualité environnementale (NQE) adoptée en 2008 pour le biote, mais pas le seuil sanitaire réglementaire. Il serait néanmoins utile d’élucider l’origine du mercure, dans la mesure où la NQE est presque systématiquement dépassée. L’optimisation de l’échantillonnage, dans la perspective d’une surveillance de la contamination des poissons qui soit pertinente et exploitable statistiquement, passe par le choix d’un nombre d’espèces plus réduit, et de la recherche d’effectifs par site en rapport avec le taux d’erreur admis. Nous préconisons de concentrer la surveillance sur le barbeau fluviatile (Barbus barbus) et le chevaine (Squalius cephalus), espèces représentant les deux groupes d’aptitude à l’accumulation des PCB et présents sur la majorité des stations, à compléter par la truite de rivière (Salmo trutta fario). Un effectif de 9 individus correspond à une probabilité de 80% de faire moins de 20% d’erreur sur la classification d’un site. L’étude des profils de contamination par les PCBs souligne des différences d’accumulation nette (résultante de l’exposition-absorption-métabolisme-excrétion) entre espèces. Les espèces dont l’habitat est lié aux sédiments présentent un profil marqué par les congénères lourds et peu métabolisables, tandis que la truite a un profil nettement différencié, en relation probable avec une contamination d’origine atmosphérique. La relation entre profils et sources n’est analysable que sur un petit nombre de stations. Le seuil de qualité sédiment PCB déterminé dans le bassin Rhône-Méditerranée (basé sur la distribution des facteurs d’accumulation sédiment-biote, BSAF) s’est avéré assez peu performant vis à vis des sites étudiés au niveau national, notamment pour les espèces faiblement accumulatrices. L’application de la même méthode de détermination d’un seuil sédiment aux données du plan national produit une valeur plus élevée (50 ng.g-1 poids sec pour PCBi au lieu de 27 ng.g-1), mais plutôt moins performant. La principale explication de cette faible performance est liée au taux de « faux négatifs », eux-mêmes liés aux sites où les PCB ne sont pas mesurables dans les sédiments alors que les poissons ne sont pas conformes au seuil réglementaire. Par ailleurs, une autre étude, soutenue par l’Agence de l’eau Rhône-Méditerranée et Corse, les Régions Rhône-Alpes et PACA et la Compagnie Nationale du Rhône (volet recherche du Plan-Rhône), dans le cadre des plans d’actions PCB au niveau national et au niveau du bassin, a produit deux seuils sédiments selon des approches différentes de l’approche BSAF : la première s’appuie sur un modèle statistique original liant taille, source de carbone dans l’alimentation et concentration en PCB dans le sédiment. La seconde utilise un modèle à base physiologique. Les seuils dérivés de ces approches valent respectivement 5.9 ng.g-1 (PCBi ps, correspondant à 90% de poissons conformes au seuil sanitaire) et 2.6 ng.g-1 (PCBi ps, protection de tous les individus, sur la durée de leur vie). Cependant les seuils sédiments issus de cette étude ne sont valides que dans le contexte de cette étude. Les différents seuils sédiment présentés ci-dessus sont tous entachés d’incertitudes, de différentes natures. Ce constat peut être fait pour n’importe quel seuil de qualité, à usage réglementaire ou non. Simplement l’incertitude associée à ces seuils est rarement évaluée, et généralement ignorée par les utilisateurs. La question sous-jacente au choix des seuils revient cependant à celle de l’incertitude tolérable par rapport à l’utilisation que l’on veut faire des seuils. Dans le bassin du Rhône, depuis 2008 les seuils sédiment sont utilisés pour déterminer les options de gestion des sédiments de dragage. Préalablement aux travaux résumés ci-dessus, un système à deux seuils a été élaboré, sur la base de la bibliographie disponible à l’époque et à dire d’expert : •Pour des concentrations PCBi < 10 ng.g-1(ps), le dragage ou la remise en suspension au fil de l’eau peuvent être effectués sans contrainte •Lorsque PCBi ≥ 60 ng.g-1(ps), la remise en suspension est prohibée, et les résidus de dragage doivent être gérés hors du cours d’eau •Entre 10 et 60 ng.g-1 (ps) de PCBi, le choix dépend du niveau de concentration de la zone où se déposeraient les sédiments remis au fil de l’eau (ou clapés dans le cours d’eau après dragage). Cette approche à deux seuils permet notamment de réduire l’impact des erreurs de type II et I. La valeur du deuxième seuil (60 ng.g-1) avait été retenue sur la base de la toxicité des PCB pour les invertébrés ajustée à la baisse, à dire d’expert, pour tenir compte de la bioamplification, faute à l’époque de bases solides pour prendre en compte le risque lié au transfert trophique. La valeur du seuil inférieur correspondait au « bruit de fond » estimé. Puisque les seuils dérivés de l’approche BSAF sont inférieurs à ceux obtenus à partir de la toxicité pour le benthos, on peut faire l’hypothèse que les seuils « BSAF » seraient aussi protecteurs vis à vis du benthos. A noter cependant que le seuil « BSAF » reflète une préoccupation sanitaire (translation d’une limite réglementaire dans la chair de poisson visant à protéger l’homme), et qu’il reste donc à évaluer dans quelle mesure il protègerait aussi les prédateurs des poissons (mammifères aquatiques ou oiseaux piscivores). Compte tenu des incertitudes associées à chaque seuil, il est possible pour cette utilisation des seuils sédiments de formuler les propositions suivantes : a.Remplacer le seuil de 60 ng.g-1 par un seuil basé sur l’approche BSAF, par exemple le seuil de 27 ng.g-1 ; b.Maintenir le seuil de 10 ng.g-1en l’état c.Réserver le modèle à base physiologique à des études détaillées, par exemple pour fixer un objectif de restauration. Dans la mesure où les concentrations intermédiaires entre les deux seuils ne déclenchent pas automatiquement d’interdiction mais amènent à affiner les options de gestion et leur mise en œuvre, l’impact du taux d’erreur de type II serait minimisé. Le choix entre 27 et 50 ng.g-1 est à faire par les autorités ad hoc, pour ce qui nous concerne nous avons pointé les caractéristiques de chacun d’entre eux en l’état actuel des connaissances. Le seuil à 10 ng.g-1 est de fait proche du seuil de 5.9 ng.g-1 obtenu par le modèle statistique et protégeant 90% des barbeaux, brèmes communes et chevaines des sites étudiés sur le Rhône.
Domaines
Sciences de l'environnement| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
|---|
Loading...