Deux phénomènes doivent être pris en compte a minima pour modéliser la carbonatation des matériaux cimentaires : les réactions de carbonatation des hydrates et la diffusion du CO2 gazeux. Ce dernier phénomène est prépondérant car beaucoup plus lent que les réactions chimiques, souvent supposées instantanées. Dans la littérature, le coefficient de diffusion est déduit de relations empiriques déterminées à l'origine pour des bétons au ciment Portland. Dans le cas de bétons « modernes » à forte substitution du clinker par des additions minérales, l'expression du coefficient doit être différente car ces matériaux possèdent une structure poreuse bien différente de celle des bétons « classiques ».

Pour évaluer cet a priori, un dispositif de mesure du coefficient de diffusion du CO2 a été développé. La détermination de cette propriété de transfert est réalisée en régime non permanent, par analyse inverse et résolution numérique de la loi de Fick. Le protocole de mesure a été validé, partiellement, en montrant la non influence de la concentration en amont.

Une campagne expérimentale a été menée ensuite, sur pâtes de ciment, pour évaluer l'influence sur le coefficient de diffusion de paramètres tels que la porosité, la nature du liant, le degré de saturation et une carbonatation accélérée. Non carbonatées, les pâtes avec un dosage élevé de laitier de haut fourneau sont beaucoup moins diffusives que les pâtes au ciment Portland. Une fois carbonatées, les pâtes au laitier se révèlent en revanche beaucoup plus diffusives. Bien qu'elle provoque une diminution de porosité, la carbonatation rend a priori la structure poreuse de ces pâtes plus grossières. D'autres études seront nécessaires pour confirmer ces résultats dans le cas de la carbonatation naturelle.