Modélisation isotherme isobare de l’hydrofluoration du dioxyde d’uranium - Archive ouverte HAL Accéder directement au contenu
Communication Dans Un Congrès Année : 2014

Modélisation isotherme isobare de l’hydrofluoration du dioxyde d’uranium

Résumé

L’hydrofluoration du dioxyde d’uranium est une réaction clé dans les procédés de conversion de l’uranium permettant l’enrichissement puis la fabrication du combustible nucléaire. La connaissance des mécanismes et de la cinétique réactionnelle permettent de mieux appréhender certains phénomènes thermiques ou de transport qui apparaissent à l’échelle industrielle. UO2(s) + 4 HF(g) ⟺ UF4(s) + 2H2O(g) La modélisation cinétique isotherme et isobare d’une réaction hétérogène repose sur la possibilité d’écrire la vitesse comme un produit de deux fonctions : la réactivité surfacique de croissance Φ et la fonction d’espace Sm, en vérifiant plusieurs hypothèses : la pseudo-stationnarité de la réaction et la séparation des variables. dα/dt=Φ(T,P)*Sm(α) Après avoir vérifié ces hypothèses, on a pu déterminer la fonction d’espace qui correspond à un modèle de germination instantanée, croissance anisotrope, développement interne et étape limitante de diffusion pour des grains sphériques. Ce modèle correspond à la loi de Carter Valensi. La seconde étape consiste à exprimer Φ en fonction des variables intensives de la réaction (T,P). L’étude a été réalisée par thermogravimétrie entre 300 et 450°C pour des pressions partielles en HF comprises entre 42 et 720 mbar. Lorsque la température est inférieure à 350°C, l’apparition de tétrafluorure d’uranium hydraté sur les diffractogrammes X en début de réaction indique que deux réactions se succèdent : l’hydrofluoration puis la déshydratation. Ainsi les calculs du degré d’avancement sont faussés, limitant la modélisation à des températures supérieures à 350°C. Au-delà de 350°C, un mécanisme réactionnel est proposé et les régimes cinétiques, en accord avec le modèle géométrique (sens de développement, étape limitante), ont été résolus.
Fichier non déposé

Dates et versions

hal-01103531 , version 1 (14-01-2015)

Identifiants

  • HAL Id : hal-01103531 , version 1

Citer

Simon Pagès, Michèle Pijolat, Loïc Favergeon, Olivier Dugne, Mehdi Arab, et al.. Modélisation isotherme isobare de l’hydrofluoration du dioxyde d’uranium. 45èmes JECH (Journées d'Etude sur la Cinétique Hétérogène), Apr 2014, Bordeaux, France. ⟨hal-01103531⟩
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