Structure of diopside, enstatite, and magnesium aluminosilicate glasses: A joint approach using neutron and x-ray diffraction and solid-state NMR - Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie Accéder directement au contenu
Article Dans Une Revue Journal of Chemical Physics Année : 2022

Structure of diopside, enstatite, and magnesium aluminosilicate glasses: A joint approach using neutron and x-ray diffraction and solid-state NMR

Structure des verres diopside, enstatite et aluminosilicate de magnésium : Approche conjointe utilisant la diffraction neutronique et des rayons-X et la RMN de l'état solide

Hesameddin Mohammadi
Rita Mendes da Silva
Anita Zeidler
Lawrence Gammond
Florian Gehlhaar
Marcos de Oliveira
Hugo Damasceno
Hellmut Eckert
Randall Youngman
Henry Fischer
Chris Benmore
Philip Salmon

Résumé

Neutron diffraction with magnesium isotope substitution, high energy x-ray diffraction, and 29 Si, 27 Al, and 25 Mg solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy were used to measure the structure of glassy diopside (CaMgSi 2 O 6 ), enstatite (MgSiO 3 ), and four (MgO) x (Al 2 O 3 ) y (SiO 2 ) 1−x−y glasses, with x = 0.375 or 0.25 along the 50 mol. % silica tie-line (1 − x − y = 0.5) or with x = 0.3 or 0.2 along the 60 mol. % silica tie-line (1 − x − y = 0.6). The bound coherent neutron scattering length of the isotope 25 Mg was remeasured, and the value of 3.720(12) fm was obtained from a Rietveld refinement of the powder diffraction patterns measured for crystalline 25 MgO. The diffraction results for the glasses show a broad asymmetric distribution of Mg–O nearest-neighbors with a coordination number of 4.40(4) and 4.46(4) for the diopside and enstatite glasses, respectively. As magnesia is replaced by alumina along a tie-line with 50 or 60 mol. % silica, the Mg–O coordination number increases with the weighted bond distance as less Mg 2+ ions adopt a network-modifying role and more of these ions adopt a predominantly charge-compensating role. 25 Mg magic angle spinning (MAS) NMR results could not resolve the different coordination environments of Mg 2+ under the employed field strength (14.1 T) and spinning rate (20 kHz). The results emphasize the power of neutron diffraction with isotope substitution to provide unambiguous site-specific information on the coordination environment of magnesium in disordered materials.
Les verres jouent un rôle fondamental dans notre quotidien tant au niveau économique, culturel, sociétal, énergétique que géologique. Les verres géologiques témoignent de l’activité ignée de la Terre et représentent une source importante d’outils et d’objets ornementaux du Paléolithique à nos jours. Désormais, les verres sont utilisés également pour fabriquer des matériaux techniques, tels que des récipients (plats, verres à boire, bocaux, carafes…), des écrans (télévision, ordinateur, smartphone…), des fibres aux multiples applications (renforcement, transport d’information, énergie, santé…), pour assurer le stockage de déchets domestiques ou nucléaires et, plus récemment, des biomatériaux (implants dentaires ou osseux…). Par conséquent, les verres à base de silice sont au cœur de l’histoire de la Terre et de l’humanité. La variation de composition des verres naturels et industriels est vaste mais sa structure repose généralement sur une ossature tétraédrique d’unités SiO 4 , l’épine dorsale de plus de 90% des verres qui nous entourent dans notre quotidien. Autour de cette ossature de silice, les autres éléments chimiques se répartissent en éléments modificateurs de réseau, compensateur de charge, colorants, volatiles, et l’ensemble constitue un matériau ou une substance chaque fois unique. Cet article propose de passer en revue les liens entre la structure, les propriétés et la composition chimique des verres, essentiellement à base de silicate.

Dates et versions

hal-03955522 , version 1 (25-01-2023)

Identifiants

Citer

Hesameddin Mohammadi, Rita Mendes da Silva, Anita Zeidler, Lawrence Gammond, Florian Gehlhaar, et al.. Structure of diopside, enstatite, and magnesium aluminosilicate glasses: A joint approach using neutron and x-ray diffraction and solid-state NMR. Journal of Chemical Physics, 2022, 157 (21), pp.214503. ⟨10.1063/5.0125879⟩. ⟨hal-03955522⟩
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