Electrοn crystallοgrathy οf nanοdοmains in functiοnal materials
Cristallographie électronique pour l'étude de domaines de taille nanométrique dans les matériaux fonctionnels
Résumé
The investigation of functional materials has increasingly focused on samplescharacterized by nanodomains (ranging from submicron sizes to tens of nanometers) due totheir interesting physical properties, such as those observed in thin films and ceramic materials.When unknown phases need to be determined or detailed information on the crystallinestructure of these materials is required, this presents challenges for both X-ray diffraction andtransmission electron microscopy (TEM). To address this, a novel electron diffraction (ED) technique,Scanning Precession Electron Tomography (SPET), has been employed. SPET combinesthe established precession-assisted 3D ED data acquisition method (a.k.a. Precession ElectronDiffraction Tomography – PEDT) with a scan of the electron beam on a region of interest (ROI)of the specimen at each tilt step. This procedure allows to collect 3D ED data from multipleROIs with a single acquisition, facilitating structure solution and accurate structure refinementsof multiple nanodomains or distinct areas within a single domain, at once. In this thesis, thepotentialities of SPET are explored on both oxide thin films and ceramic thermoelectric materialsprepared as TEM lamellae. Additionally, a novel methodology was developed to efficientlyanalyze the large amount of data collected. This method involves sorting the diffraction patternsaccording to their region of origin, reconstructing the diffraction tilt series of the ROI, andautomatically processing the obtained tilt series for structure solution and accurate refinements.This work demonstrates the potential of SPET for the fine crystallographic characterization ofcomplex nanostructured materials. This approach appears to be complementary to what can bedone in imaging or spectroscopy by (S)TEM or, in diffraction, by the so-called 4D-STEM andACOM approaches.
L’étude des matériaux fonctionnels se concentre de plus en plus sur des échantillonscaractérisés par des nano-domaines (allant de tailles submicroniques à des dizaines denanomètres) en raison de leurs propriétés physiques intéressantes, telles que celles observéesdans les films minces ou les matériaux céramiques. Lorsqu’il faut déterminer des phases inconnuesou obtenir des informations détaillées sur la structure cristalline de ces matériaux, ladiffraction des rayons X et la microscopie électronique à transmission (MET) se heurtent à desdifficultés. Pour résoudre ce problème, une nouvelle technique de diffraction électronique (ED),dite « Scanning Precession Electron Tomography » (SPET), a été employée. La SPET combinela méthode établie d’acquisition de données 3D ED assistée par la précession (également connuesous l’acronyme PEDT) avec un balayage du faisceau d’électrons sur une région d’intérêt (ROI)de l’échantillon et ce à chaque angle d’inclinaison du porte objet. Cette procédure permet decollecter des données 3D ED à partir de plusieurs ROIs en une seule acquisition, ce qui facilitela résolution et l’affinement précis de la structure cristalline de plusieurs nano-domaines ou dezones distinctes à l’intérieur d’un seul domaine. Dans cette thèse, les potentialités de la SPETsont explorées à la fois sur des films minces d’oxyde et sur des matériaux thermoélectriques(céramiques) préparés sous forme de lamelles TEM. En outre, une nouvelle méthodologie a étédéveloppée pour analyser efficacement la grande quantité de données collectées. Cette méthodeconsiste à trier les diagrammes de diffraction en fonction de leur région d’origine, à reconstruirela série 3D ED selon les différentes ROIs et à traiter automatiquement ces données pour la résolutionet l’obtention d’affinements précis de la structure. Ce travail démontre le potentiel de laSPET pour la caractérisation cristallographique fine de matériaux nano-structurés complexes.Cette approche est complémentaire de ce qui peut être fait en imagerie ou en spectroscopie par(S)TEM ou, en diffraction, par les approches dites 4D-STEM et ACOM.
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